东亚地区大气气溶胶的微观特性及表面化学反应对其影响.pdf

复旦大学博士学位论文东亚地区大气气溶胶的微观特怀及表面化学反应对其影响姓名:于兴娜申请学位级别:博士专业:环境科学指导教师:陈建民;成天涛 20080412 摘要与温室气体相比,大气气溶胶辐射强迫的估算更加复杂和不确定,主要原因在于气溶胶的辐射强迫机制非常复杂以及缺乏对其微观特性的系统观测。东亚作为世界沙尘天气的多发区之一,而我国沙尘气溶胶的研究还处于起始阶段。鉴于东亚地区气溶胶在气候变化中的重要地位,资料和前人研究结果对东亚地区大气气溶胶的物理、化学及光学特性进行了详细分析,从气候学的角度对比分析了沙尘天气发生期间沙尘源区与下游地区气溶胶的微物理特性差异,对中国北方气溶胶的微物理特性做了详细的研究,同时对矿尘气溶胶在远程传输过程中光学特性的变化进行了实验模拟和初步探讨。本论文主要包括以下五部分内容。第一部分主要利用前人研究结果系统分析比较了东亚地区大气气溶胶粒子的物理、化学及光学特性。、水溶性离子、有机物(如PAHs、 OC、EC)以及部分元素浓度冬季高于夏季,而且通常高于南方以及日韩地区。同时,沿海和污染地区的PM2小PAHs、OC、EC浓度以及气溶胶光学厚度(AoT) 和埃斯屈朗波长指数(口)都高于清洁地区;而沿海站点的Na+、S042‘、M92+和 Cl-浓度也较高。第二部分利用前人研究结果总结了东亚地区沙尘气溶胶粒子的微观特性。沙尘气溶胶的质量浓度、水溶性Ca2+和Nr、地壳元素Al、Ca、Fe等均呈现出自西向东递减的趋势;沙尘源区的气溶胶粒子通常具有高的AoT和SSA以及低a; 而下游地区常表现为高的AOT和a以及低SSA。污染城市和沿海地区S04玉、 N03。和Cl。具有较高的浓度。观测资料从气候学的角度分析了东亚地区沙尘天气发生时沙尘源区与下游区气溶胶微物理特性的差异。与日韩站相比,中国站具有更高的AOT和更低的a,当沙尘暴出现时a会降到零甚至负值。体积尺度谱分布为三模态结构,,;,- pm。 ,,, . 第四部分针对中国北方大气气溶胶的微物理特性进行了详细分析。春季沙尘源区以及夏季污染严重的地区均具有较高的AOT。气溶胶粒子谱分布为三模态结构, llm的积聚态, p,m的两个粗模态;,,;: :另外,散射相函数也随散射角度的不同而不同,在120。时相函数通常达到最低。第五部分通过红外漫反射(DRIFTS)实验模拟了铁氧化物在不同温度、与海盐不同比例混合、不同氧气和S02浓度条件下表面多相反应引起颗粒吸收与后向散射系数的变化情况。。反应温度不同吸收和后向散射系数的眼部情况也不同。对于S02与不同比例的ct-Fe203和NaCI混合物多相反应引起的颗粒特性变化而言,%比例混合的混合物通常要高于其他混合比例的混合物;不同S02 和02浓度时反应前后混合物颗粒的吸收和后向散射系数也有差异。关键词:气溶胶:沙尘:微观特性;东亚地区;表面化学反应 Abstract The estimation ofradiative forcing toatmospheric aerosols isconsidered plex andlarger uncertainties thangreenhouse situationismainly due to plexity ofaerosol radiative forcing mechanism and the lackofdetailed information ofaerosol properties,such as sizedistribution,position, atmospheric transport and removal processes, Asia is one ofthemajor sources ofwind-blown dus