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新型非晶态合金的制备、结构表征及其催化葡萄糖加氢的研究.pdf

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新型非晶态合金的制备、结构表征及其催化葡萄糖加氢的研究.pdf
文档介绍:
摘要ń鹗舴蔷辖鸫呋瓸闹票福航欢康腎∞鸬渭尤氲脚渲阳辖鸫呋劣捎谄涑こ涛扌蚨坛逃行虻亩捞胤蔷峁梗贾缕溆帕嫉用及其对催化性能的促进作用。/主要研究工作如下:催化活性、选择性和抗中毒能力,特别是在制备过程中的环境污染少,催化效率高的特点,越来越来引起人们的重视。尽管对非晶态合金催化剂的研究时间不长,但是大、/量的实验数据已经表明其良好的工业化应用前景。/拶本论文通过化学还原法制备超细和负载型非晶态合金催化剂、双金属非晶态合金催化剂瓹瓸退ɡ嘟鹗舴蔷辖鸫呋和.,以具有重要工业应用价值的液相葡萄糖制备山梨醇为目标反应,系统考察了上述催化剂的催化性能,并通过添加修饰剂,进一步改善其催化性能。在此基础上,结合催化剂的系统表征和催化反应动力学研究,一方面,深入研究了非晶态合金的结构、表面电子态和催化性能之间的关系:另一方面,通过改变负载型非晶态催化剂的金属负载量和热处理温度,研究了非晶态合金与载体的相互作用及其对催化剂热稳定性、分散度以及催化性能的影响:同时,通过改变修饰剂的种类和用量,阐述其与非晶态合金的相互作一、催化剂制各窻非晶态合金催化剂的制备:用化学还原法将一定量的溶逐滴加入到芤夯騌和旌先芤旱闹校玫胶谏ǖ腞约癛瓹瓸非晶态合金催化剂。涸匦蚏疭蔷辖鸫呋恋闹聘鳎翰捎贸9娼辗ㄊ菇鹗鬜胱负载于载体,用适量的逐滴加入还原,得到/非晶态合金催化剂。好的蚇混合溶液中,得到..谏ǚ蔷辖鸫呋痢ɡ嘟鹗舴蔷辖鸫呋.瓸和.瓸闹票福航獽逐滴加入到同时含蚇的溶液中,得到.蔷辖鸫呋粒翰捎猛椒ǎ以鍺,则获得非晶态合金催化剂。二、催化性能评价/
构参数以及表面电子态的修饰作用。//汐关锺頵超细和负载犁非晶态催化剂,瓸,..琋甈,葡萄糖在高压釜中加入一定量所所制备的非晶态合金催化剂和葡萄糖水溶液,在以及适当温度下进行催化加氢,观察釜内压力变化或采用气相色谱以及试剂测定催化反应速率、葡萄糖转化率以及对目标产物山梨醇选择性。结果表明,所有非晶态合金催化剂在上述反应中的选择性均接近ィ窻蔷合金的催化活性是目前工业上普遍使用的的倍;在非晶态合金中添加可大幅度提高催化活性;瓸和.瓸等三元非晶态合金的催化活性显著高于对应的二元非晶态合金,大大超过三、催化性能与结构的关系的研究:根据催化剂的系统表征和葡萄糖加氢动力学的研究,对下列问题进行了深入研究:蔷辖鸨榷杂Φ木鹗舸呋辆哂杏帕嫉拇呋钚裕环矫婀橐蛴谄短程有序而长程无序的独特非晶态结构、均匀分布和高度配位不饱和性的活性位;另一方面,归因于金属和类金属涞南嗷サ缱幼饔茫贾陆鹗舫矢坏缱犹金属H钡缱犹蔷辖鹁呶麓砗蠓⑸ЩЩ睿饕9橐蛴诜蔷峁棺;>结构以及金属一类金属合金的分解,同时与催化剂粒子团聚,导致活性比表面积下降有关。ǚ蔷辖鸶涸赜谑实钡脑靥迳峡上灾岣呷任榷ㄐ约按呋钚裕饕9因于其与载体的相互作用以及载体对非晶态合金颗粒的分散作用。考虑到催化剂的还原度和分散度,不同负载型非晶态催化剂具有不同的最佳负载量和最佳焙烧温度。倍訰蔷辖鸫呋钚缘拇俳饔霉橐蛴谄涠云咸烟堑牟嗔次剑蔷辖鸬幕钚愿哂贜瓸或.橐蛴谧魑;钚灾行牡慕鹗鬘虲间的协同作用:在和.幸隤的促进作用则主要归因于其对非晶态合金结加氢,修饰剂。
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第一章研究背景§前言催化在现代化工占有极其重要的地位,每一种新催化剂和新催化工艺的研制成功,都会引起包括化工生产腾飞。在化学工业中,催化过程占全部化学过程的%以上,没有现代催化科学的发展和催化剂的广泛应用,就没有现代的化学工业。然而,传统工业催化反应普遍存在催化效率低、反应条件苛刻、操作复杂和环境污染严重等问题,显然不能满足现代化工对“原子经济性”和绿色化学的要求,显然,实现上述目标的关键是开发高效和环境友好的催化剂新材料。非晶态合金是一种具有长程无序,短程有序结构特征的新材料。所谓长程无序是原子在三维空间呈拓扑无序状排列,即不存在通常晶态合金所存在的晶态、位错和偏析等缺陷,原子族的堆积相对随机无序,没有明显的规律性;短程有序是指在近邻配位层内呈有序状态,通常在几个晶格常数范围内保持短程有序,如最近邻原子间距离、配位数相对固定,形成一种类似原子簇的结构。非晶态合金表面缺陷较多,在熟力学上属于非平衡的亚稳定。这种亚稳态的非晶态材料辖具有许多独特的性质,包括易磁化、较高的耐腐蚀性、高机械强度和有趣的电子性质,已经广泛应用于配电设备、电动机、电磁性传感器等电力设备的制造。非晶态材料作为催化新材料的研究始于上世纪年代,其优良的催化性能正日益受到人们的重视。首先,非晶态合金可以很宽的范围内调变其组成,这有利于调变它们的电子结构,通过连续调节其电子性质,可获得合适的催化活性中心,这在晶态形式中是不可能的;其次,其表面的非多孔性使其摆脱了传统的多相催化剂普遍存在的反应物种的内扩散影响表面反应;第三,非晶态合金的各向同性,不存在晶态合金中存在的晶界、堆垛层错和偏析等缺陷,它们的单向性使其催化活性中心可以单一的形式均匀地分布于化学均匀的环境中;第四,其表面存在高度配位不饱和性,具有较高
§研究现状非晶态合金的系统模型被建立,并结合和飓的化学吸附与解离进行研究,但研究的表面能,这些表明它们具有高浓度的高配位不饱和位,因而使的其催化活性和选择性一般要优于相应的晶态催化剂。世纪年代初,非晶态合金的问世,由于其在结构上不同于晶态金属,并且在热力学上处于不稳或亚稳定状态,具有一般合金所不具备的特性,加高强度、耐腐蚀性、超导电性等优良的力学、电学及化学性质,已广泛用于国民经济各个方向,而且取得了令人瞩目的成就田。非晶态合金用作催化剂具有很多独特的性质。它可以在很大的范围内改变合金的组成搴辖鹞薹ㄗ龅秸庖坏,从而连续控制其电子性质;催化活性中心可以以单一的形式均匀地分布于化学均匀的环境中:非晶态结构是非多孔性的,传统非均相催化剂存在的扩散阻力问题并不影响非晶态合金催化剂【俊R虼耍从年国际上发表了第一篇有关非晶态合金催化性能的报告【浚故玖苏庵中滦痛化材料的美好前景,引起了各国材料和催化科学界的广泛重视及兴趣,日本、美国等国家的研究工作者相继采用多种成分的非晶态合金进行了深人的研究【伞俊4甏未开始,国内开始对非晶态合金催化剂进行深人和系统研究刖呋料啾龋非晶态合金在催化反应中表现出优良的活性和选择性以及抗硫中毒能力协¨】。一些进展有限】。对非晶态合金催化作用原理的研究,尤其是对影响其催化活性的因素的研究,虽已作了很多的工作,但至今未获得公认的结果【俊制备非晶态合金催化剂的传统方法是骤冷法,由于其制备方法复杂,且所获得的催化剂比表面积极小,因此工业化应用的可能性不大。目前普遍采用化学还原法,以騈为还原剂,可获得超细非晶态合金催化剂,主要缺陷表现在催化剂成本高、超细粒子易团聚、热稳定性差和催化剂寿命短等。解决上述问题的一条有效途径是制备负载型非晶态合金催化剂,除能够有效克服上述缺陷外,还可以通过选择
§葡萄糖催化加氢的研究意义为催化剂荆琑载体使非晶态催 内容来自淘豆网www.taodocs.com转载请标明出处.
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