新型钽酸盐光催化剂合成及其性能与研究.pdf

新型钽酸盐光催化剂的合成及其
性能研究
Synthesis and Performances of Novel
Tantalate Photocatalysts

(申请清华大学理学硕士学位论文)

院(系、所): 清华大学化学系
专业: 化学
研究生: 何俣
指导教师: 朱永法教授


二零零四年六月
新
型
钽
酸
盐
光
催
化
剂
的
合
成
及
其
性
能
研
究
何
俣
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中文摘要
摘要

本文以溶剂热合成法,摸索不同的反应条件,制备了一系列钽酸盐光
催化剂纳米材料。并利用 XRD、TEM、HRTEM 等分析检测手段对所得产
品进行了形貌和结构的表征,提出了反应机理。此外,还研究了该系列钽
酸盐的光催化降解染料罗丹明 B 的性能。

(1) 以Ta2O5和NaOH为原料,在水热体系下合成了结晶完善,大小约为
200nm的NaTaO3纳米立方体。对比传统的 1420K的高温固相反应,该方法
耗能更低,操作简单易行,且产物颗粒更为细小。实验结果表明,水热温
度 120℃,反应时间 12h为最佳的反应条件。气相和液相的光催化性能显
示,水热制备的NaTaO3在气相和液相下均具有一定的光催化活性。对比高
温固相反应所得产物,在气相降解甲醛的反应中其活性较高,而在液相降
解罗丹明B的反应中,其反应活性则相对较低。

(2) 采用乙醇-水,正己烷-水两种混和溶剂体系,经溶剂热反应选择
合成了钙钛矿和烧绿石结构的KTaO3。反应过程中,混和溶剂体系在反应
中起了关键的作用。通过调节混和溶剂的体积比,我们可以在相同的原料
用量,相同的反应温度、时间条件下,实现对KTaO3 产物晶相的调节。其
中,乙醇-水体系主要是通过调节溶剂比例来调节KOH在溶液中的实际活
度来达到控制产物晶相的效果;而正己烷-水体系则通过在油相中人为引
入水相反应腔来实现反应腔中实际KOH浓度的简单控制。该方法应该同样
适用于其它重要的钛酸盐、铌酸盐的制备。光催化性能评价结果显示,烧
绿石结构的KTaO3有着较高的光催化活性,降解罗丹明B的反应速率常数
为 。

(3) 本工作首次尝试使用Ta(OC4H9)5为反应物直接和无机氢氧化物在
溶剂热条件下反应,成功制备了超细NaTaO3,KTaO3纳米立方体,粒径分
别为 5nm和 16nm。HRTEM结果显示,既便是 5nm的NaTaO3立方体颗粒也
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中文摘要
为单晶结构,面间距约为 Å。这是首次报道的颗粒在 10nm以下的钽
酸盐立方体纳米晶结构。

(4) 采用水热法,在 260℃,24h的条件下成功制备得到了结晶完善的
Ba5Ta4O15的粉体。光催化性能评价结果显示,该物质有较高的光催化活性,
能够在 254nm的紫外线作用下令罗丹明B溶液褪色,光催化反应的速率常
数为 。这是一种新型的光催化剂,本工作也是迄今为止第一次对
该物质光催化性能的报道。


关键词:钽酸盐,水热反应,溶剂热,光催化
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英文摘要
Abstract

A series of tantalate photocatalysts were essfully synthesized via
solvothermal method. XRD, TEM and HRTEM were used to characterize the
morphology and structure of the products, and the photocatalitic performance of the
tantalates was also studied by posing rhodamine B solution under UV light.
The main results are as follows:

(1) Ta2O5 and NaOH were utilized as starting materials to synthesize single
crystal NaTaO3 nanocube with the ed