4.4 用光电子谱研究能带结构.ppt

光电子谱是研究物质电子结构的重要手段,其实质是将一单色光入射到样品上,同时测量光发射电子的能量分布,与此获得样品内离子实芯能级上电子和价电子束缚能的信息。
1、用X射线作为光源,光电子能量,称为X射线光电子谱(XPS),它能探测芯电子的束缚能,并作元素分析。另外芯电子的束缚能受“化学位移”的影响,而“化学位移”本身可给出原子化学态的信息。X射线源常采用Mg Kα发射和Al Kα发射。
2、入射光为紫外光, ,称为紫外光电子谱(UPS),常用氦灯作为光源。
用光电子谱研究能带结构
如图()其中φ是晶体的功函数,这是真空能级和费米能级的能量差,是电子离开样品需要克服的表面能量势垒的高度,一般在2~5eV的量级。εB是电子的结合能,一般相对于费米能量计算,并取正值。
用已知能量为的光束照射样品,可导致离子实中芯能级上及价带中电子的光发射。按能量守恒的原则,光电子的动能由下式给出:
由于费米能εF以上的态,没有或很少电子占据,相应的光电子强度陡降,称为费米截止。
态密度分布曲线
因此,实验起码可以测量被电子占据部分的能带宽度,以及εF。还可以得到有关离子实芯电子能级和表面吸附态等的信息。
光电子的激发过程由三步构成:
(2)光激发电子从终态传输到样品表面。
(3)逃离表面。
(1)光激发,将电子从能量为的初态,激发到非占据的终态,有
在k空间中,光激发电子从初态到终态的跃迁是垂直跃迁,波矢守恒。
称为三步模型,或三步体能带结构模型。
按照三步模型,实验得到的光电子能量分布谱线同时涉及初态和终态,严格说应更接近于初态和终态联合态密度的能量分布曲线,但是人们通常认为当入射光子能量足够高时,实验谱线主要反映了初态的态密度分布曲线。
下面以近自由电子金属铝为例说明ARPES的测定。前面讲到,由于光子动量可忽略,在第一步的跃迁过程中,电子的晶体动量守恒,在简约布里渊区图式中是垂直跃迁。角分辨光电子谱实验一个简单的做法是只收集垂直样品表面发射的光电子。这样可研究k空间特定方向的能带结构。
研究晶体的能带结构方面,最重要的手段是角分辨光电子谱实验,简称ARPES。ARPES是对单晶样品表面被打出的光电子用角分辨的电子能量分析探测器进行测量的方法。
角分辨光电子谱测定
光铝的晶格结构为面心立方,倒格子为体心立方,第一布里渊区为截角正八面体,在∆轴方