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Dissertation for the Master Degree in Engineering
FABRICATION OF ZEOLITE-LOADED TiO2-POSITE SEMICONDUCTOR FOR PHOTOCATALYTIC PRODUCTION OF H2
Candidate:
Feng Yingwu
Supervisor:
Prof. Jiang Zhaohua
Academic Degree Applied for:
Master of Engineering
Speciality:
Chemical Engineering and Technology
Affiliation:
School of Chemical Engineering and Technology
Date of Defence:
June, 2010
Degree-Conferring-Institution:
Harbin Institute of Technology
摘 要
光催化制氢是一种环境治理与资源循环利用相结合的技术。开发具有可见光响应、光催化效率高、寿命长的催化剂是本项技术的关键。
本文针对粉体 TiO2 易凝聚,量子产率低,对光的利用率低,以及 CdS 易光腐蚀等缺点,用溶胶凝胶法制备沸石负载 TiO2 光催化剂,用离子交换-沉积法制备沸石负载 CdS 光催化剂,并结合这两种方法制备了沸石负载 TiO2-CdS 光催化剂。研究了煅烧温度,溶胶沸石配比,交换次数等制备条件对催化剂的影响。用 UV-Vis 漫反射光谱、XRD、FT-IR、ICP-AES 和 SEM-EDS 等分析手段对其结构和理化性质进行了表征,并考察了其在高压***灯以及氙灯下光催化制氢性能。
表征结果表明,沸石负载 TiO2 光催化剂煅烧温度为 400℃,沸石溶胶配比为 1g 沸石/5ml 溶胶时效果最好,其中 TiO2 为锐钛矿型,TiO2 的引入改变了沸石的表面形貌;沸石负载 CdS 光催化剂中 CdS 为六方晶系硫镉矿结构,量子尺寸效应导致 UV-Vis 光谱吸收边蓝移,交换两次时效果最好;沸石负载 TiO2-CdS 光催化剂中,UV-Vis 光谱吸收边红移,在 TiO2 峰的基础上出现了 CdS 对应的吸收峰,其中 TiO2 是以锐钛矿和金红石型两种晶型共存,CdS 没有单独结晶,而是分散到沸石的孔隙或者分散在样品表面。
制氢结果表明,沸石负载 CdS 具有高的电荷分离效率,可有效地抑制光生电子-空穴复合,大大提高了催化剂的性能,并提高其稳定性,使其在较长的反应时间里催化性能没有下降。而沸石/TiO2 样负载 CdS 后产氢量有了较大的提高,说明 TiO2 与 CdS 复合后,优势互补,提高了空穴-电子的分离效率。高压***灯下在反应的 6h 内沸石/TiO2、沸石/CdS 和沸石/TiO2-CdS 三者产氢量分别达到 2000μmol/g、 2300μmol/g 和 2200μmol/g,氙灯下三者的产氢量分别为 700μmol/g、900μmol/g、 850μmol/g。
关键词:负载型光催化剂;TiO2-CdS复合;制氢;光催化
I -
Abstract
The photocatalytic production of H2 is binative technology of environmental treatment and cyclic utilization of resource. The key technology mainly focuses on the development of catalysts with strong visible light response, high photo-catalytic efficiency and the long lifetime.
In view of the disadvantages of easy condensation, low quantum yield, low utilization of light in TiO2 power, and easy photo-corrosion in bulk CdS , We used sol-gel method to prepare zeolite loaded TiO2 photocatalyst, prepare zeolite-loaded CdS by ion exchange and precipitation method, bining these tw