纳米ZSM-5沸石的表征和催化性能研究.pdf

原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。.——可夕—’论文作者签名:立k兰圭日期:.出名关于学位论文使用授权的声明本人同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的印刷件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权山东大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。(保密论文在解密后应遵守此规定),—1争论文作者签名:造l圣导师签名:(FCC)汽油馏分的烃类组成进行了详细分析,结果显示,催化裂化汽油馏分中的烃类主要分布在C.~C10之间。烯烃主要集中于C.~Q之间,其在C5和C6中分布最多,烯烃对汽油辛烷值贡献很大,,在通过氢转移反应减少烯烃的同时,应当加强烯烃的骨架异构化和环化反应来增加异构烷烃和芳烃的含量,-5沸石催化剂具有优异的芳构化、异构化和烷基化性能,-5沸石上通过异构化、芳构化和烷基化反应转化为高辛烷值的异构烷烃和芳烃,-5分子筛具有反应活性高、对产物特有的选择性、抗积炭能力强等特点,在催化领域中的应用,-5催化剂降烯烃性能影响的基础上选择降烯烃能力强、(20~50rim)作为汽油降烯烃催化剂,系统地研究了纳米I-IZSM-5沸石催化剂的降烯烃性能。为了较深入理解汽油降烯烃过程的反应机理,重点考察了催化剂物化性能即吸附扩散性能、总酸度分布、酸中心类型分布的变化对降烯烃性能的影响。采用吸附速率曲线和正、环己烷的相对扩散系数Dn/Dc表征催化剂的扩散性能;采用氨程序升温脱附()、吡啶吸附红外光谱(),研究了它们在纳米HZSM--5催化剂上的转化提供理论佐证,并证实了在大量降低汽油烯烃含量的同时保持汽油辛烷值不降低的可能性,为设计汽油改质催化荆提供理论指导。通过上述研究工作,主要得到以下结果:I-IZSM-5沸石的晶粒大小对活性和稳定性影响很大,纳米晶粒HZSM-5沸石因其粒度小、微孔短、孔口多以及位于孔口和外表面的酸中心数量多以及对烷基芳烃和异构烷烃等‘胖分子’的扩散阻力小,从而减少了积碳对纳米I-IZSM-5上芳构化、芳烃烷基化和直链烃异构化反应的影响,所以具有活性高、:纳米HZSM-5表现出很强的降烯烃能力,、异构化和烷基化性能,,有必要对其进行改性。本论文的工作对于推动汽油清洁化、保护环境具有十分重要的现实指导意义。关键词:纳米IIZSM-5分子筛;物化性能;降烯烃性能;异构化;芳构化;gasolineinChinashowthatC4~,whichcontributgreatlytoGasolineOoarleNumber(RON),aredistributedbetweenC‘~Cs,,performedonreactionsthatCalldecreaseolefincontentwhileincreasingRON,indicatesthattheinaeaseofiso·paraffinsandaromaticscontentscouldbeachievedbyenhancingtheskeletonisomefizafion,,-,dueto