镍基催化剂在2，5二氯硝基苯加氢反应中的应用的研究.pdf

ResearchonApplicationofNickel-BasedCatalystinCaHydrogenationof2,5-DichloronitrobenzeneRuoyuLiADissertationSubmittedtotheCollegeofChemistry,NankaiUniversity,fortheDegreeofMasterofScienceUndertheSupervisionofProfessorKeyiTaoInstituteofNewCatalyticMaterialsScienceCollegeofChemistry,NankaiUniversityMay2008舢0M7脚Y南开大学学位论文版权使用授权书本人完全了解南开大学关于收集、保存、使用学位论文的规定,同意如下各项内容:按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本;学校有权保存学位论文的印刷本和电子版,并采用影印、缩印、扫描、数字化或其它手段保存论文;学校有权提供目录检索以及提供本学位论文全文或者部分的阅览服务;学校有权按有关规定向国家有关部门或者机构送交论文的复印件和电子版;在不以赢利为目的的前提下,学校可以适当复制论文的部分或全部内容用于学术活动。学位论文作者签名:孝茄是枷8年f月)7日经指导教师同意,本学位论文属于保密,在F年解密后适用本授权书。指导教师签名:降专旋学位论文作者签名:喜笔基Y解密时间:wl弓年舌月日各密级的最长保密年限及书写格式规定如下:南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师指导下,进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名:茗碧昆删年f月>7El摘要摘要采用催化加氢法制备卤代苯胺能缩短反应时间、提高产品质量、降低生产成本和减少三废污染。本文以具有重要工业应用价值的2,,在NiPB非晶态合金和漆原镍两种催化剂的制备、表征以及加氢性能等方面做了一些新的探索。用化学还原法制备了NiPB非晶态合金催化剂,通过改变原料中镍磷硼的投料比调变产品的物性和催化活性。确定了当Ni,P,B物质的量比为l:2:,催化剂具有最佳的加氢活性,且优于NiB非晶态合金。通过对反应温度、展开剂类型、锌粉目数等反应条件的考察,优化了漆原镍催化剂的制备方法。实验发现:锌粉颗粒大小的相对均一性是制备高活性催化剂的关键。运用XRD、ICP、SEM、TEM等分析方法对所制催化剂结构、组成和形貌进行表征。,考察了反应压力、溶剂、脱氯抑制剂对加氢反应的影响,获得了漆原镍用于该反应的最佳工艺条件。通过对催化剂制备条件的控制,可实现高活性漆原镍的稳定与重复制备。所制催化剂在2,,且催化剂原位沉降性好,每次套用不需补加。在漆原镍催化剂研究的基础上,本文还利用锌粉自身对镍离子具有还原性与可原位沉降的特点,初步研究了以锌粉为载体的NiB非晶态合金催化剂的制备,对该催化剂用于2,5-二氯硝基苯和环丁烯砜两个加氢反应的实验现象作出较合理的解释。关键词:催化剂加氢非晶态合金漆原镍2,,candecreasethereactiontime,improvethequalitiesofproducts,,hydrogenationof2,5-dichloronitrobenzene(2,5-DCNB)to2,5一dichloroaniline(2,5-DCAN),-preparedcatalystWasinfluencedbychangingthemolerationofthereactants