负载Pd催化剂上丙烯选择还原NO的分析.pdf

申请上海交通大学硕士学位论文 负载 Pd 催化剂上丙烯选择还原 NO 的研究学 校: 上海交通大学院 系: 材料科学与工程学院班 级: B0705091 学号: 1070509006 硕士生: 王玉东工程领域: 材料科学与工程导 师: 何丹农(教授) 上海交通大学材料科学与工程学院 2010 年 1 月 A Dissertation Submitted to Shang hai Jiao Tong University for the Degree of Philosophy Master SELECTIVE CATALYTIC REDUCTION OF NO WITH C 3 H 6 OVER PD CATALYSTS Author :Wang Yudong Specialty: Material Science and Engineering Advisor : Prof. He Dannong School of Material Science and Engineering Shanghai Jiao T ong University Shanghai, January 17, 2010 第 I 页负载Pd 催化剂上丙烯选择还原NO 的研究 摘要 近年来,随着工业和汽车业的发展,氮氧化物(NO x )污染日益严重, NO x 污染的治理也越来越受到人们的关注。在众多治理方法中,利用烃类在催化剂上选择还原 NO x 是关注度最高,最有前景的方法之一,但受催化剂催化效率、苛刻的反应条件等因素影响,除汽车尾气净化器用三效催化剂以外,烃类选择催化还原 NO x并未在其他场合得到应用,因此, 寻找催化效率更高、更具普适性的烃类选择还原 NO x 催化剂是目前的研究热点之一。贵金属钯(Pd) 作为一种催化活性高、成本适中的催化剂,一直是人们研究的热点。而丙烯(C 3 H 6 ) 具有原料易得、成本低廉、反应活性高等优点, 是一种理想的烃类还原剂。本文以 Al 2 O 3 上负载 Pd 催化剂为研究对象, C 3 H 6为还原剂,系统的研究了 C 3 H 6 还原 NO 的反应过程,并对催化剂进行了 BET 、 XRD 等表征,同时探讨了 C 3 H 6 还原 NO 的反应动力学,主要成果如下: 1. Al 2 O 3 负载 Pd 催化剂可以在 250 ℃的低温条件下高效的催化 C 3 H 6 还原 NO 的反应的进行。 ZrO 2 助剂的引入可以提高 Pd 催化剂的催化效率, 而 Ce 、 Fe 等其他元素对催化活性则有不同程度的抑制作用。第 II 页 2. 通过实验对催化剂的组分配比和制备工艺进行了参数优化,确定以浸渍法制备的催化剂焙烧温度在 550 ℃左右、反应气中 C 3 H 6 浓度为 NO 浓度的 倍、空速小于 10000 h -1 时催化剂具有最高的催化效率。 3. BET 实验表明本实验制备的催化剂具有很高的比表面积, XRD 实验表明 Pd 、 Zr 在催化剂表面的存在状态为 PdO 、 ZrO 2 。 4. 通过反应动力学计算确定了 C 3 H 6 和 NO 的反应速率公式为 36 2 1 x yz NO NO C H O kC C C γ= 和 36 36 2 2 abc CH NO CH O kC C C γ= ,其中各反应级数: x=1 , y= , z=( 当 O 2 含量>3% 时 z=0) , a=0 , b=1 , c= 。关键词: Al 2 O 3 负载 Pd 催化剂, C 3 H 6 ,选择催化还原, ZrO 2 第 III 页 Selective Catalytic Reduction of NO with C 3 H 6 over Pd Catalysts Abstract In recent days, nitrogen oxides(NO x) have e much more polluted as the developing of industrial and auto motive industry, and the abatement of NO x is getting more and more attention. Among the di fferent treating methods, selective catalytic reduction(SCR) of NO x with hydrocarbons is considered as the most concerned and promising one . But