烧绿石结构Y2xMgxRu2O7δx005、01、015的制备及其OER催化活性.pdf

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烧绿石结构吖苟．．的制备及其呋钚韩天茹饩簿屈紫馨砌桂林理工大学，有色金属及材料加工新技术教育部重点实验室，桂林桂林理工大学材料科学与工程学院，桂林，。锧．，，：譗℃。。剑瑇．，，瓻琘甊琘书琘．一甌·琘弧，．·弧．·琱第卷第年无机化学报摘要：采用溶胶一凝胶法制备系列的镁掺杂篛，≈瑇．、、催化剂，通过湎吖獾缱幽芷锥云浣价态分析发现，采用小离子半径的〈章淌峁怪写τ贏位的部分徊皆黾恿松章淌峁怪醒跞毕菔浚惨发了部分转变为”，释放电子到表面，促进了氧析出反应Ｆ渲衁．呋恋暮跞毕菖ǘ茸罡撸浯呋性最高。在达到·‘缌髅芏仁保啾扔赗：：：，．仅需施加缥徊⑶移甭氏喽杂赗·和篟篛，≈。’鑫～。此外，由于氧空位增多，即活性位点增多，降低了自由基从金属位点脱附的吉布斯自由能，促进了呋阅堋５谝恍栽肀砻鳎嫖辉覯Ｓ胙蹩瘴恍纬筛春咸澹以降低氧空位形成能，同时随着耄侗湫。绾汕ㄒ颇芤菜嬷湫。梢缘玫礁叩拇呋钚浴关键词：催化；电化学；第一性原理计算；溶胶一凝胶法中图分类号：．文献标识码：文章编号：．．．禢㈨裕琹蠡蝟．，—·。：，．猺—．·琽．·ǎ琺·甌．瑃琧閣甅琭琭琻琣．收稿期：．．。收修改稿日期：．．。广西自然科学基金手ㄐ帕O等恕簒甧．．
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言阳极：曲蝗催化剂在讨械奈榷ㄐ灾凉刂匾!６随着全球人口增长和工业化的发展，不可再生的能源储备有限，渐渐不能满足人类活动所需”因此，开发新的环保可再生能源是未来能源发展的主要趋势。太阳能、风能、地热能和潮汐能等新能源受到昼夜和季节性的影响限制了其发展，而氢能，由于其能量密度高，环境友好，逐渐成为最近的制氢是最为可行的大规模可再生的能源制氢技术之一。而实现这一技术的前提是在酸性环境下采用质子交换膜缃馑５缃馑魄獾牡缂芊应为：÷：：涞缂ǖ缡苹崴嫠峒罨肪阳极：籣—阴极：一一由以上方程式可以看出，酸性条件下的电极电势更高，这导致电极材料更容易发生分解，寿命下降【。阴极析出枳R发生的析氧反应中，每生成子的转移，相对析氢反应更加缓慢，因此，阳极反应决定了整体的反应进程】。故降低反应进行势垒，寻找合适的催化剂迫在眉睫。而金属氧化物具有一定的电导率，并且其多变的金属价态导致多样性的配位环境，调控了催化性能，因此吸引了广大研，催化活性最高的催化剂，基氧化物催化剂相对于基氧化物活性较好，但是稳定性更差【Ｔ谘艏ḿɑ拢琑，在反应过程中会发生氧化转变成。】中间体而发生溶解，因此提高基绿石结构：篛，嗨朴谟ㄊ峁梗溲衾胱有纬面心立方堆积，阴离子占据其四面体间隙，从空间上看，【／＼面体沿立方晶胞的连的方式向空间中伸展形成三维网络结构。但相比于莹石结构，其阴离子数量比莹石结构少，因此在烧绿石结构中存在一定数量的氧空位，使其具有催化活性，并且其本身作为一种开放结构，可通过改变占据位离子种类来调控氧空位浓度，合化剂，等‘票赋鯮章淌蚘：：喽杂赗，，烧绿石结构中的氧化性较容易脱落，从而促进氧气生成，活性大大提高，并且经过循环测试后，谋砻娼峁辜负跷捶⑸等制备出篬：。】ü齲射线衍射吸收技术研究其金属离子价态变化，并发现在反应进行过程中，生成强化的。】结构，大大提高了催化剂的稳定性。融制备出部分替位的的替位影响了与钚杂泄氐谋砻嫜蹩瘴慌ǘ龋通过密度泛函理论证实替位削弱了金属表面与氧自由基的结合能，提高了氧析出效率。在众多金属氧化物类催化剂中，烧绿石结构作为新兴的开放式结构吸引了广