低温等离子体天然气转化 新工艺的研究.doc

......低温等离子体天然气转化新工艺研究StudyontheNewTechnologyofConversionofNaturalGasThroughLowTemperaturePlasma(申请硕士学位)(中国石化总公司科技发展基金:X500005)学科专业:化学工艺研究生:夏满银指导教师:许根慧教授天津大学化工学院二零零三年十二月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果,除了文中特别加以标注和致谢之处外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名:签字日期:年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。(保密的学位论文在解密后适用本授权说明)学位论文作者签名:导师签名:签字日期:年月日签字日期:年月日中文摘要CH4和CO2均是主要的温室气体,同时CH4是天然气的主要成分,随着石油资源的日趋短缺,天然气的开发利用越来越受到人们的重视。CH4和CO2的转化不仅关系到未来的能源利用和资源配置,对环境保护也有重要的意义。本文利用辉光放电非平衡等离子体反应技术、采用新型多尖端旋转电极结构的反应器,在反应器外壁加上套管冷凝,在常压下对CH4偶联制碳二烃、CH4和CO2制合成气进行了研究。研究了电场参数及反应参数对反应的影响规律,探索了不同反应条件下能量消耗的特点。与采用其他电极和放电形......式相比,新型多尖端旋转电极辉光放电CH4偶联提高了CH4的转化率和C2收率,且在抗积炭和提高能量效率方面也取得了较大进展。最高CH4转化率和C2烃单程收率均超过70%,最高碳二烃选择性超过了90%,最高能效超过20%。比较了辉光放电等离子体与电晕放电等离子体用于甲烷和二氧化碳制合成气的反应规律。结果表明,与电晕等离子体相比,辉光放电等离子体用于CH4和CO2制合成气的CH4转化率较低,且其规律有所不同。在辉光放电等离子体中,%,最佳工艺条件为:n(CH4)/n(CO2)=1:1,-1,此时,CH4和CO2的转化率分别为70%和63%;在电晕放电等离子体中,%,最佳工艺条件为:n(CH4)/n(CO2)=1:2,-1,%%。等离子体甲烷偶联反应中产生的积炭可以通过氢气等离子体或氩气等离子体来消除,氩气等离子体的消积炭效果更好。对反应过程中所产生的积炭进行研究,提出了消积炭的一些方法和消积炭机理。关键词:等离子体,甲烷,辉光放电,电晕放电,,,-