不同辅料配比对城市污泥堆肥效果及重金属形态转化的影响.docx

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陈镇新+檀笑+解启来
Summary:采用高温好氧堆肥工艺,研究蘑菇渣、废白土为辅料的不同配比对城市污泥堆肥效果的影响。通过测定堆肥过程中温度、含水率、pH值、电导率、有机质含量、总氮含量、总磷含量、总钾含量、种子发芽率、重金属含量以及重金属各形态分布等指标,在确保堆肥产品达到安全农用要求的前提下,探讨不同辅料配比对污泥堆肥中重金属迁移转化的影响。结果表明,经过26d的堆肥,各处理的污泥均达到腐熟程度,有机质含量、总养分含量、种子发芽率及重金属含量均符合园林绿化用泥质和农用泥质的各项指标;不同辅料配比对污泥堆肥效果影响明显,重金属镉(Cd)、锌(Zn)、铜(Cu)、铅(Pb)的形态分布总体上呈易迁移态向难迁移态转化,堆肥过程对Zn、Cu的形态转化影响最明显,其中以处理C(污泥∶蘑菇渣∶废白土=12∶10∶3)对污泥堆肥中重金属钝化的处理效果最佳。
Key:城市污泥;好氧堆肥;辅料配比;土壤重金属形态转化;辅料配比
:X705文献标志码:A:1002-1302(2017)01-0227-07
城市污泥是城市污水处理产生的副产物。近些年来,随着我国经济发展和城市化进程的加快,城市污水处理率逐年提高,城市污水污泥产量也急剧增加[1]。据统计,截至2014年初,全国污泥年产量近4000万t(含水率为80%)[2],其处理处置已成为当前的一大难题[3]。城市污泥富含氮、磷、钾等营养物及大量有机质,将污泥进行堆肥处理后再供土地利用是污泥无害化、资源化的重要途径之一[4],但是污泥中存在重金属元素成为其土地利用的限制因素[5-6]。对于污泥中的重金属污染,其含量并不能全面反映污染状况和对环境的影响,更多地取决于其在环境中的赋存形态[7]。因此,研究重金属的形态分布变化可以更好地了解污泥堆肥后重金属的潜在迁移性和生物可利用性。
在污泥堆肥过程中,由于城市污泥自身性质通常很难满足堆肥过程所需的条件,需要添加不同的辅料来降低污泥含水率、提高孔隙度,从而满足好氧微生物生长繁殖的需求,以保证堆肥快速高效进行。近年来,已有许多学者采用秸秆、稻壳、木屑、猪粪等有机废弃物作为堆肥辅料进行研究[8-11],结果表明,不同辅料在污泥堆肥中所起的作用不同,对堆肥的温度、全氮和有机质含量等指标有较大影响。蘑菇渣含有丰富的有机质和植物必需的营养物质,可作为肥料或土壤调理剂改良土壤,促进植物的生长[12-13],目前已有研究将其作为污泥堆肥的辅料之一[14-17]。废白土是油脂厂精炼工艺后的副产品,有机质含量约为40%~50%,重金属含量极低,经复配后可作为一种良好的生物有机肥[18],可改善堆肥过程中产生臭味的情况。蘑菇渣和废白土属有机固体废弃物,在生产中大量产生,将其与城市污泥混合堆肥,可以实现其资源化利用,但是目前国内关于将蘑菇渣和废白土联合作为辅料应用于城市污泥堆肥的研究
还很少。因此,本研究以蘑菇渣、废白土为辅料进行城市污泥堆肥,通过现场堆肥跟踪,在确保堆肥产品达到安全农用要求的前提下,探讨蘑菇渣、废白土为辅料的不同配比对城市污泥堆肥效果的影响,及在污泥堆肥过程中对重金属形态变化和迁移转化的影响,以期筛选合理有效的辅料配比,为城市污泥、蘑菇渣、废白土等固体废弃物的资源化利用提供理论依据。
1材料与方法

供试城市污泥取自广州市区某污水处理厂,蘑菇渣取自东莞市某蘑菇种植场,废白土取自东莞市某油脂加工厂。堆肥原辅材料的基本性质见表1。

,分别为处理A(污泥∶蘑菇渣∶废白土=10∶3∶3)、处理B(污泥∶蘑菇渣∶废白土=11∶6∶3)、处理C(污泥∶蘑菇渣∶废白土=12∶10∶3)。每个处理原辅材料总质量为500kg,充分混匀后堆置成圆锥形堆体,采用高温好氧静态通风的方式进行堆肥,人工翻堆。
、1、4、7、10、13、16、19、23、26d采样,按不同位置、不同深度多点采集样品。混合均匀后按四分法取样品,分成2份,1份用于pH值(从1d开始)、电导率(electricconductivity,简称EC)(从1d开始)、含水率、种子发芽率(germinationindex,简称GI)的测定;1份风干粉碎过筛,用于有机质、总
氮、总磷(从1d开始)、总钾(从1d开始)和重金属含量(从1d开始)的测定。
、下午对堆体进行温度测定记录,每次均选取堆体不同位置、不同深度的7个点进行测量,取其算术平均值为当天测量温度,同时记录环境温度。含水率、pH值、电导率、有机质含量、总氮含量、总磷含量、总钾含量、种子发芽率等参照NY525—2012《有机肥料》中的相应方法测定。
***-高***酸-氢***酸三酸消煮和火焰原子吸收分光光度计进行测定[19],本研究中测定的重金属主要有镉(Cd)、鋅(Zn)、铜(Cu)、铅(Pb)。污泥样品中重金属形态分布采用欧共体标准物质局(EuropeanCommunityBureauofReference)提出的三级四步提取法(以下简称BCR法)[20]。该方法将重金属分为4个形态:酸可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态,目前该方法在国内外已广泛用于重金属污染的研究[21],BCR法具体提取步骤见表2。
2结果与分析

如图1-a所示,3个处理在堆肥过程中均经历升温期、高温期和降温期,辅料的配比不同,对污泥堆肥的温度变化有所影响。处理B、C在堆肥5d时温度达到55℃左右,并在55℃以上高温维持11d,其中处理C最高温度达到60℃;处理A升温较处理B、C慢,在堆肥7d达到55℃以上高温并维持9d。所有处理均满足堆肥的卫生无害化要求。在降温期的最后,堆体温度下降缓慢,逐渐趋于稳定,表明好氧发酵已基本完成,堆肥达到腐熟阶段。
堆肥过程中所有处理的堆体含水率均呈现明显下降趋势,原污泥堆肥初始含水率约为60%,经过25d堆制后,%、%、%,%、%、%(图1-b)。相比较而言,处理C下降速率明显较处理A快,处理B次之,这可能是因为处理C的蘑菇渣含量高,堆体孔隙率较大,水分挥发快,因此减量化效果最好。在堆肥过程中,各处理的pH值均呈现先下降后上升的趋势,这与金芬等研究结果[22]一致。堆肥前由于辅料的配比不同,导致处理A、B堆体的pH值偏酸性,~,;在污泥堆肥的升温期,有机物大量分解而产生小分子有机酸和各种离子,导致pH值急剧下降;进入高温期,随着有机酸的分解,生成氨气在堆体内积累使pH值上升,到堆肥6d后,,堆体呈碱性环境;在堆肥结束后,~,偏碱性,满足有机肥料的理化指标(图1-c)。另外,各处理堆体的电导率(EC值)在堆肥过程中均呈现先急剧上升,然后下降,最后又上升的波动变化趋势,,随着堆肥时间的延长,微生物分解活动增强,堆肥物料剧烈分解产生的小分子有机酸和各种离子量增加,使溶质盐的浓度增加,各处理的EC值在堆肥前7d明显上升;当堆肥进入高温阶段,由于微生物活动维持在一定程度,EC值稳定在较高状态;在堆肥结束后,~(图1-d)。可以明显看出,处理C的EC值最高,处理B次之,处理A最低,这是因为处理C中蘑菇渣含量较多,易分解有机物较多,因此其上升速率和变化幅度最大。,均在作物生长安全范围内,表明经过堆肥后的污泥不会对植物产生毒害
作用。经检测,通过高温好氧处理,各处理的污泥均符合园林绿化用泥质和有机肥料的理化指标(含水率≤30%,~),已达到安全农用要求。

在堆肥过程中,堆体有机质含量主要受有机物分解、浓缩效应2个方面共同影响。在初期,各处理污泥堆体的有机质含量快速下降,到堆肥9d后趋于稳定。有机质含量的降低主要发生在堆肥前期,这是因为堆肥前期微生物活性较高,代谢活动剧烈,堆体中的易降解有机物被大量分解,使堆体中有机质含量迅速下降。到堆肥后期,堆体中主要残余的是难降解有机物,分解缓慢,因此有机质含量下降缓慢。从图2-a中可明显看出,由于各处理的辅料配比不同,处理C堆体中蘑菇渣有机质含量较处理A、B中蘑菇渣有机质含量高,表明处理C中木质素、纤维素等难降解有机物含量较处理A、B中的含量高,因此在堆肥后期,处理C中有机质降解速率比处理A、B慢;同时,随着各堆体中含水率的持续下降,堆肥物料质量减少,造成堆体的相对浓缩效应,表现为堆体中有机质含量有所上升,处理C有机质含量在堆肥后期缓慢上升,处理A、B有机质含量在最后有上升的趋势。总体来看,堆肥结束后,、、,%、%、%。
在堆肥过程中,3个处理的总氮含量均呈现先下降后上升,随后缓慢下降最后上升的趋势(图2-b),这与薛红波等的研究结果一致[23]。在堆肥初期,3个处理的总氮含量均急剧下降,并在堆肥3d降到最低值,表明堆体在这段时间内微生物代谢活性较高,共同作用下有机氮强烈分解,大量氨产生并挥发。而
随着堆肥的进行,堆肥进入高温期,氨化作用逐渐减弱,总氮含量损失不明显,同时随着含水率的下降,氨的挥发明显减少,由于堆体的相对浓缩效应,综合表现为3个处理中的总氮含量上升,因此到堆肥后期,总氮含量呈缓慢上升趋势。同时,薛红波等研究提到,蘑菇渣能保持堆体的通透性,增大堆体填料对氮的吸附,表现为总氮含量损失不明显[23],因此处理C中由于蘑菇渣含量较高,含水率下降最多,浓缩效应明显,在堆体吸附的共同作用下,表现为堆体的总氮含量增加。堆肥结束后,处理A、%、%,%、%;%,%。表明添加蘑菇渣、废白土等辅料对堆肥过程有较大影响,添加辅料起到了保氮作用,在促进堆肥同时也有利于增加污泥的养分,堆肥处理对总氮含量影响的效果排序为处理C>处理B>处理A。
新鲜污泥的磷含量较高,在堆肥过程中,处理A、C的总磷含量先快速下降后又快速上升,但是处理B总磷含量相对下降缓慢,从初始的2%%(图2-c)。总钾含量整体上呈现先下降后上升,最后下降的趋势(图2-d)。在堆肥结束后,A、B、%、%、%,堆肥前后变化不明显。%,%、%、%。堆肥完成后,处理A、B、%、%、%,%、%、%,均符合园林绿化用泥质的养分指标。蘑菇渣本身含有较高的氮、磷等养分,因此添加蘑菇渣有助于提高污泥堆肥养分。在本试验中,处理C的有机质含量最高,氮含量损失最少,总养分含量最高,堆肥效果优于处理A、B。

种子发芽率是通过测试堆肥样品浸出液的生物毒性来评价污泥堆肥的腐熟度,且能够反映堆肥样品的植物毒性,从而判断堆肥无害化效果和腐熟度,是最有效而可靠判断堆肥腐熟的重要指标。一般研究认为,当发芽率达到80%以上时,堆肥完全腐熟[24]。堆肥后污泥样品的种子发芽率变化如表3所示,新鲜污泥的发芽率为30%,而在与其他辅料混合后,堆肥初始时各处理堆体的发芽率在39%~58%之间,而到堆肥结束时,3个处理的堆体GI均达80%以上,其中处理A堆体最高,达到90%,表明在堆肥结束后,各处理均已完全达到腐熟,堆肥产品对植物的生長基本无毒性。

从图3可以看出,不同堆肥处理前后,各处理堆体的重金属含量均有所下降,这与万利利等的测定结果[25-26]一致。堆肥中重金属总量的变化主要与堆肥过程中的淋溶作用和相对浓缩效应有关[27]。在堆肥过程中,可观察到堆体底部有明显水渍,可知堆体受淋溶作用产生渗滤液于堆体底部滤出,并带出部分重金属,因此使堆肥后堆体中重金属总含量降低。在堆肥过程中,处理C堆体中各重金属含量的下降幅度明显比处理A、B的幅度大,重金属Cd、Pb、Cu、%、%、%、%,可能是由于堆体中辅料的配比不同;处理C堆体中蘑菇渣含量较多,堆体空隙率大,产生渗滤液较多,即带出的重金属较多;处理A堆体中Cd、Pb、Cu、%、%、%、%;处理B堆体中Pb、%、%,Zn、Cd含量变化不明显(图3)。
从表4可以看出,原污泥中各重金属含量差异较大,其中以Zn、Cu的含量最高;,对比我国
农用污泥中的控制标准(pH值<),此时Zn、Cu含量接近控制标准限值;Pb、Cd的毒性较大,但是其含量较低,远低于我国农用污泥中的控制标准(pH值<);在堆肥完成后,~。在堆肥初始阶段,添加蘑菇渣、废白土等辅料混合后,堆体中重金属总含量不变,但由于辅料的稀释作用[28],表现为各堆体的重金属含量比例有所降低。各处理的重金属含量排序为处理C<处理B<处理A,均远低于我国园林绿化用泥质和农用泥质标准限值(pH值>),且总Pb、总Cd含量均低于有机肥料中的限量指标,已达到安全农用要求。

为了跟踪堆肥过程中各重金属形态分布的动态变化,分别采集堆肥过程中不同阶段的样品,采用BCR分级提取法测定分析样品中重金属的各形态含量,该方法将重金属的形态分为酸可交换态、可还原态、可氧化态和残渣态。其中酸可交换态和可还原态为易迁移态,容易在环境中迁移和被生物所吸收利用;可氧化态、残渣态则属于难迁移态。
由图4可知,堆肥过程中,各处理堆体中物料配比不同,重金属Cd的形态变化也不同。对于可交换态、可还原态,%、%%、%;%、%%、%;%、%%、%。对于残渣态来说,处理A、%、%%、%;%%。由此可知,不同辅料配比对3个处理的Cd钝化效果差别明显,处理C中Cd易迁移态
%,%,钝化效果明显优于处理A、B。
对于重金属Zn,在堆肥前,各处理中重金属Zn主要以可交换态、残渣态的形态存在,占比分别约为27%、33%;其次是可还原态,约占24%;最后是可氧化态,约占13%~15%(图5)。随着堆肥的进行,各处理堆体中Zn可交换态的分配比例明显下降,处理A、B、%、%、%%、%、%,以处理C的降幅最明显;3个处理堆体中Zn可还原态、可氧化态的分配比例均有所提高,%、%,%、%,%、%%、%,%、%,%、%。即在堆肥过程中,%%,处理B、%、%%、%。这表明由于辅料的添加比例不同,对各处理中Zn元素的形态向难迁移态转化的影响也不同;与处理A相比,处理B、C的钝化效果更佳,其堆体中Zn元素由易迁移态向难迁移态转化,趋于稳定。
从图6可以看出,在堆肥前,重金属Cu在堆体中主要以残渣态的形式存在,占比超过50%;其次是可氧化态,约占25%~35%;可交换态、可还原态合计约占10%。随着堆肥的进行,Cu各形态分布的变化规律明显,各处理的可交换态、可还原态、可氧化态的分配比例均呈明显下降趋势,残渣态含量占比明显提高,表明堆肥对Cu的处理效果最佳,能有效使其各形态由易迁移态向难迁移态转化。在3个处理堆体之间,由于辅料的添加比例不同,在不同形态分配比例的变化上又有所不同,表现为各处理堆体中Cu的形态含量变化幅度不同。处理A、B、%、%、%降低到