掺杂tio2sio2气凝胶的制备、表征与应用.docx

同济大学
硕士学位论文
掺杂TiO<,2>/SiO<,2>气凝胶的制备、表征与
姓名:梁宇峰
申请学位级别:硕士专业:物理化学指导教师:陈龙武 20050113
摘要
Ti02 由于其良好的化学稳定性,抗磨损性,低成本,无毒等特点而成为最具应用潜力的光催化剂,其在有害复杂有机物降解方面的应用引起了广泛的兴趣。
目前应用较多的是 Ti02 薄膜和 Ti02 粉末,据文献报道,在其中掺入金属离子后, 其光催化活性均有不同程度的提高• Ti02 气凝胶由于具有较高的比表面积,吸附性强, 因而具有比薄膜和粉末更高的光催化活性,同时克服了担载量低和难回收等缺点,进
行掺杂改性后其光催化活性必将得到进一步提高,具有较高的实际应用前景。本论文通过溶胶"凝胶过程结合非超临界干燥技术,以钦酸丁黯和工业硅溶胶为
原料,通过混合 Ti02 、Si02 的醇溶胶和固体金属盐制备出掺杂 Ti02!Si02 复合溶跤,
并在其中添加干燥控制化学添加剂甲酌眩,同时通过正硅酸乙酶的乙醇溶液浸泡醇凝胶,分级陈化、干燥等步骤,实现了块状掺杂(铁和银) Ti02!Si02 复合气凝胶的常压制备。并利用 BET 、TEM 、XRD 、IR 等手段表征后发现,掺杂 Ti02!Si02 复合气凝胶
为轻质块状多孔团体,表观密度约 g'cm气 500'C 倍烧后的比表面积为 300-450
d侣,孔分布集中在 2-30nm ,平均孔径10nm (掺Fe)、15nm (掺Ag) 左右,由直径约 IOnm 的 Ti02 和 Si02 微粒相互分散复合而成。其中 Si02 的相态为无定型, Ti02 为锐钦矿型,并且随着熔烧温度的升高,直到 800'C 不发生相变化。掺杂 Ti02!Si02 复合气凝胶的常压干燥制备推进了气凝胶光催化剂的实际应用。
本文以掺杂 Ti02!Si02复合气凝胶为催化剂,研究了其对甲摹紫溶液的降解能力, 并同Ti02 粉末和未掺杂 Ti02lSi02 复合气凝胶的光催化效果进行对照,结果表明 Ti02!Si02 气凝胶对甲基紫的降解效果优子 Ti02 粉末,掺杂 Ti02/Si02 复合气凝胶对甲基紫的降解效果好于 Ti02/SiÛ!气凝胶,而且其掺杂量存在最佳值(Fe:Ti=;
Ag:Ti= );尤其在碱性条件下(p H=9) ,掺杂 Ti02/Si02 复合气凝胶的光催化活性最高,反应 h 降解率达到 % ,进一步的试验表明,随着倍烧温度的变化其催化活性有一个极大值,焰烧温度为 700'C (掺铁〉、 600'C (掺银〉时光催化活性最好, 反应 h 降解率分别为 85%和 92%。向反应溶液中通空气和提高反应温度均能大幅度提高光催化反应的速率,反应 降解率均能达到 %。
关键词 z 掺杂,TiOVSiOz 复合气凝胶,光催化,甲基紫
本论文得到国家自然基金(29973029) 和上海事科委纳米科技发展基金(0216nm03S) 的资助
Abstract
Ti02 e the light catalyst with the potential ofthe application most because of it's good charact,町stics,suchωit's chemistry stability ,wearability ,low cost and innocuíty
etc. Especially in the aspect of posing harmful 缸úc substance to be caused the extensive interest.
At present,The application is mainly focused on thin film and powder ,according to
the literature it's catalyse efficiency has been improved when doping some metal ion 0日出e
actual applied foreground.
This thesis utilize 也e sol-gel process and the non-supercritical dring,sols of Ti02 and Si02 are prepared separately and mixed to prepare Ti02/Si02 gels. And formamide as Drying Control Chemical Additive is added to stiffen the m