甲醛催化氧化“存储-氧化”循环脱除甲醛和苯与研究.pdf

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日期:卫生/畒兹至圭墨至主墨日期:三竺生年—竺月竺里醛笪堡丝氢丝皇盔鲑氢丝:缆丕避险里醛塑菱数受塞里醛笪焦丝氢丝量在篮盘丝::缝巫题险里醛塑苤的盟塞日期:兰年』蔓月寥大连理工大学学位论文独创性声明大连理工大学学位论文版权使用授权书日期:竺年』竺月—垒扫作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知,除文中已经注明引用内容和致谢的地方外,本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果,也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目:作者签名:本人完全了解学校有关学位论文知识产权的规定,在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学,允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。导师签名:答辩委员会主席
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存储容量,延长室温存储时间及降低催化材料的再生温度,论文开展了以Ⅺ榭坠寓艚榭坠璺肿由肝S材0澹票噶司哂腥行蚪榭捉峁沟腃要摘针对室内空气污染物甲醛,本论文从贵金属催化剂入手,对能在室温下氧化甲醛的负载金催化剂进行了探讨,发现以绿色材料一羟基磷灰石为载体的负载纳米金催化剂具基于本组前期工作中提出的甲醛“存储趸毖吠殉ㄖ械墓丶侍猓禾岣呒兹┦椅分子筛为硬模板制备三维有序介孔氧化物的研究,并考虑了其在甲醛“存储一氧化”循完全氧化等因素,主要获得以下研究成果:反应的研究。多种表征手段表明共沉淀法制备的催化剂形成了倘芴澹率不变。,水的存在对甲醛和一氧化碳氧化反应的活有室温氧化甲醛性能,并深入研究了载体中羟基和磷酸根对纳米金粒子的稳定作用。继而针对贵金属成本较高的问题,开展了非贵金属钴锰固溶体氧化物的甲醛催化氧化性能研究,揭示了水分子的存在对甲醛和一氧化碳完全氧化反应不同的影响机制。另一方面,环法中的性能。在此基础上,发展了针对甲醛和苯同时脱除的“存储一氧化”循环净化新方法,对比了分子筛负载贵金属催化剂在上述过程中的催化性能,综合考察了不同催化剂的苯存储量、甲醛和苯完全氧化活性以及存储的苯在升温过程中的脱附及腔谆沂魑R恢致躺ɑ繁5男虏牧希云湮T靥甯涸啬擅捉鸫呋粒有很好的室温氧化甲醛性能。采用多种表征手段研究了羟基磷灰石稳定纳米金颗粒的机理,结果表明磷酸根能够在低温时稳定纳米金颗粒,而羟基则在高温时稳定纳米金颗粒。羟基磷灰石上的羟基和磷酸根同时起作用,从而使得金羟基磷灰石催化剂在姹荷蘸笕匀痪哂薪细叩拇呋钚浴冉狭瞬煌票阜椒ㄖ票傅念苊谈春涎趸锎呋粒糜诘臀麓呋趸兹溶体结构的形成提供了更多的活泼的表面氧物种,是甲醛低温氧化的反应活性中心。在反应气为/%/,相对湿度为%和高空速条件下,催化剂可以在℃下将甲醛完全氧化为二氧化碳和水,且在诒3肿;性和稳定性的影响,发现水对于甲醛氧化有促进作用,在相对湿度为サ姆段冢甲醛完全氧化能力提高;而水的存在会抑制催化剂对一氧化碳的氧化活性。气氛中水的存在对于甲醛和一氧化碳氧化反应的稳定性均有明显促进作用。采用原位红外光谱与程序升温氧化相结合的方法,深入考察了气氛中水对以上两种氧化反应的影响机理。复合金属氧化物,用于“存储一氧化”循环法脱除甲醛反应。利用多种表征手段验证了其三维有序介孔结构。三维有序介孔呋猎诩兹┭趸痛娲⒎从χ大连理工大学博士学位论文
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为载体,考察了负载双金属催化剂在“存储肯化贩ㄖ型蓖殉兹┖捅降的反应条件下依然能保持较高的甲醛存储量,在连续的“存储一氧化”循环脱除实验中,表现出优异的甲醛存储和氧化再生性能,且无过程的影响。结果表明,分子筛负载催化剂在甲醛和苯同时脱除的连续十关键词:甲醛和苯;纳米金催化剂;三维介孔氧化物;/%/,相对湿度为%哂薪虾玫拇呋钚裕诟呦喽允6%约案呖账等二次污染物的产生。陨桃礖肿由肝T靥澹疾炝烁涸豍虯呋猎凇按娲⒁氧化”循环法中同时脱除甲醛和苯的活性。重点考察了催化剂对甲醛的室温氧化活性、苯的室温存储容量和存储苯的脱附及完全氧化活性,同时关注了气氛中的水对以上反应二次“存储一氧化”循环反应中表现出良好的催化活性,同时具有较好的碳平衡且无二次污染物的产生。为了进一步提高苯存储能力,采用纳米和微米尺度的分子筛活性。结果表明负载到纳米尺度的分子筛上具有最佳的催化活性。多种表征手段表明的加入可以增加上的苯吸附位,继而提高苯的存储能力;纳米尺度的分子筛还可以显著提高虯擅琢W拥姆稚⒍龋佣岣叽呋剂的氧化能力。负载的纳米分子筛在苯和甲醛同时脱除的连续五次“存储一氧化”循环反应中表现出优异的催化活性,具有比/分子筛更高的室温苯的存储容量