金小团簇结构演化和相对论效应.pdf

摘要鹜糯鼐哂忻飨缘闹卦K氐南喽月坌вΓ嬖谧琶飨阅驮踊斓馈近年来,金纳米体系奇异的结构和催化作用受到了人们广泛的关注。螺旋状金纳米管的制备、正四面体金字塔状的基态结构以及的基态管状结构的实验结果引起了人们极大的兴趣。特别是满足球型芳香性的基态富勒烯结构在理论上的预言,掀起了金富勒烯和金纳米管的研究热潮;一个满足球型芳香性规则规则的基态金富勒烯和手性的、猿菩缘腁睦砺劢峁蚕嗉谭⒈怼普遍认为,重金属的相对论效应是导致小金团簇二维结构和笼状结构的根源。目前,金团簇的结构随尺寸的演化仍然是一个开放的问题:它的结构构造规则与其内在的电子结构的关系、相对论效应对轨道杂化的影响等方面的物理诠释,仍然有待于进一步挖掘。论文基于密度泛函理论,采用以下两种计算方法对鲈拥慕稹⒁屯⊥簇的几何结构、电子结构以及它们对原子数目的演化进行了计算:采用广义梯度近似蚉蚖换还亓:;选用交换关联函数和椤7治隽讼喽月坌вΧ金团簇几何结构和电子结构的影响。计算结果表明:糯氐拿吭蛹芩孀磐糯爻叽绲脑龃蠖龃螅糯刈苣艿亩撞罘諥,,明显的奇偶振荡;哂信际奇数鲈拥耐糯厮孀磐糯爻叽缭龃驢甃芟队屑跣〉趋势;随着团簇尺寸的增大,团簇的平均键长和平均配位数有增大的趋势;际鲈拥耐糯鼐哂懈叩奈榷ㄐ裕蟮腍甃芟叮保珻糯睾虯糯胤⑸啥峁瓜蛉峁沟淖1洌鳤团簇鱰向的转变发生在/:在向转变点,团簇的平均键长和平均配位数出现明显台阶。关键词:密度泛函理论金团簇相对论效应—
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论文作者┟:俩嵇惦抛半腿教吵撒叩加夕年歹月训、啊论文作者┟:瞒︷鹤毒釉姻学位论文原创性声明学位论文版权使用授权书捌认占孵年本人所提交的学位论文《金小团簇的结构演化和相对论效应》,是在导师的指导下,独立进行研究工作所取得的原创性成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体,均已在文中标明。本声明的法律后果由本人承担。本学位论文作者完全了解河北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权河北师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。指导教确
团簇物理概述团簇的基本特征从原子、分子到固体,在尺寸上大致可以分为四个区间——微晶、超微晶、团簇、和分子。原子分子团簇,简称团簇,、分子或离子通过物理或者化学结合力组成的相对稳定的微观和亚微观聚集体,是会子固态和气态之闼麴物质结梅的一种新觞物质形态,有入称它为“物质第五态霞簇的空闻尺度的大小为几个到几百个埃洹T邮吭鲆韵碌某莆7肿樱它的半径大概在。擅鬃笥遥辉邮吭。范围内的一般称为微团簇,它的半径在擅鬃笥遥辉拥氖赵‘段诔莆3⒕В刖对贗擅字洌辉邮在陨系模颐浅莆N⒕В陌刖兑话阍擅滓陨稀6杂谕糯爻叽缜涞幕不是绝对的,对不同的元素形成的团簇,可能不同;另钋,各区闻之间也没有严格豹界限划分,即使由圊一元素构成麴聚集体,不同性质所表现出来的特征也可能反映在不圊的尺寸区闻上。从形态上划分,豳簇可分为嵌埋,支撑、自由等类型,自由团簇的实验室模拟计算和理论计算研究是理解前两种团簇以及凝聚态物质生长机制中某些规律和性质的基础随着圈簇所包含的粒子数譬的变优,匿簇的物理以及化学性质也相应的发生有规律豹改变‘删,这种改变既不同予单个的原予和分子,也不网子固体或液体,更不能用两者的性质做简单的线性叠加丽得到,所以,团簇可以被看作是物质由原子、分子向固体转交过程中的一种特殊物相,也可以被看作是凝聚态物质的初始状态卅Ⅲ。例如,在团簇的某一尺寸范围内和特定的温度、压强下,团簇可以发生导电相和绝缘相并存的状态;固相和液相并存及转变;“液滴”结构和壳层电子结构势存等一些物理现象W魑D聚态物质的初始形态,团簇在物质由原子分子向大块固体的转变过程中起着至关重要的作用。近些年来,对于团簇的结构和特性的研究一奁是一个相当热门的科学领域。作为尺寸介予宏观与微观的新型体系,团簇具有许多独特的物理化学性质。在这些特性中,尺寸效应和表面效应是反映团簇体系的两个最主要的是典型效应。尺寸效应:团簇的尺寸在几个到几百个埃洌庥胄矶嗵卣鞒ざ光波波滔
在一起,并逐灏形成为奔于固体物理和爨子分子物理之阅的新型交叉学科一团簇荷三团簇物理学的研究范畴长、电子的德布罗意波长、超导态的相干长、或磁场穿透深度嗟鄙踔粮 U饩褪得霾簇在光学、热力学以及电磁擘等性质硐咒擞氪罂楣烫逋耆ú煌男灾屎吞征,主要反映在:超导栩向正常棚转变、微波吸收增强、金属熔点降低、光吸收显著增加。近年来,研究较多的量子点方面