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理学硕士学位论文


低温制备掺杂石墨烯



硕士研究生: 李俊杰
导师: 胡平安教授
申请学位: 理学硕士
学科: 物理化学
所在单位: 应用化学系
答辩日期: 2013 年 6 月 30 日
授予学位单位: 哈尔滨工业大学
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
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Dissertation for the Master Degree in Science


LOW-TEMPERATURE GROWTH OF
DOPED GRAPHENE



Candidate: Junjie Li
Supervisor: Prof. PingAn Hu
Academic Degree Applied for: Master of Science
Specialty: Physical chemistry
Affiliation: Department of chemistry
Date of Defence: June, 30th, 2013
Degree-Conferring-Institution: Harbin Institute of Technology


II
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
摘要
2004年英国Manchester 大学的Geim等人发现单层石墨烯,并因此获得了2010
年的诺贝尔奖。这一发现立刻震撼了科学界,随后这种新型碳材料成为材料学和
物理学领域的一个研究热点。化学气相沉积(CVD)是制备大面积、高质量石墨烯
的有效方法,目前 CVD 生长石墨烯存在的问题是反应温度高(~1000 ℃),这对设
备及操作具有较高的要求,因此低温生长石墨烯具有重要的意义。针对这一问题,
本文研究采用芳香化合物为原料,低温制备氮掺杂与硫掺杂的石墨烯,对其结构
和性能进行表征,并进一步研究了反应机理,取得了一系列重要的创新性的研究
成果:
分别采用五氯吡啶与四溴噻吩作为碳源,成功地在 230 ℃和 300 ℃下制备出
了大面积、高质量且均一性良好的氮掺杂与硫掺杂石墨烯。通过对其进行的一系
列表征表明,所制备的氮掺杂石墨烯主要以单层为主,其厚度约为 ~ 纳米,
其透光率约为 %,氮元素原子含量约为 %;而所制备的硫掺杂石墨烯为多
晶石墨烯,并且为单层与多层混合的石墨烯为主,硫元素原子含量约为 %。在
反应温度和掺杂元素比率方面上相比于之前的研究都有所进步。
通过分别对它们进行的FET性能测试表明,相对于本征石墨烯,它们都显示出
n型半导体的特性,这是由于氮元素或硫元素的掺杂造成的,与理论预测相一致。
其中氮掺杂石墨烯的在真空中的狄拉克点位置在-30 V,载流子迁移率为364 cm2
V−1 s−1,;而硫掺杂石墨烯的在真空中的狄拉克点位置在- V,
cm2 V−1 s−1,。
通过对基于硫掺杂石墨烯阴极催化剂的研究表明,我们所制备的硫掺杂石墨
M的KOH氧气饱和溶液中,当扫描速率为100 mV/s时其还原电位在-
V,高于本征石墨烯的还原电位(- V),说明其具有比本征石墨烯具有更好的电
催化能力。,该计算结果与理
论上的将氧气还原成氢氧根离子的4个电子迁移数十分接近。在经过了连续10 000
秒的催化反应后,其相对电流强度依然保持在初始的85%左右,好于传统的金属箔
催化剂(小于80%)。因此在燃料电池的阴极催化剂方面具有较好的应用潜力。

关键词:石墨烯;低温制备;氮掺杂;硫掺杂;场效应晶体管;阴极催化剂
I
哈尔滨工业大学理学硕士学位论文
Abstract
Grapene has attracted many scients’ attention since it was discovered by Giem in
2004. CVD is the most efficient method to synthesis high-quality graphene. However, it
needs a relative high temperature (1000 ℃), witc