细菌纤维素负载钯催化剂对Heck和Suzuki偶联反应的催化性能研究.pdf

细菌纤维素负载钯催化剂对和偶联反应的催化性能研究者:唐卫华教授硕士学位论文作周培培指导老师:
研究生签名:薹堇祭学位论文使用授权声明声明本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果,尽我所知,在本学位论文中,除了加以标注和致谢的部分外,不包含其他人已经发表或公布过的研究成果,也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均已在论文中作了明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档,可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容,可以向有关部门或机构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文,旯卵枞确的说明。!ⅲ晡逶隆日
摘要关键词:细菌纤维素,钯,反应,,它们在化学界中受到了广泛的关注。均相钯催化剂有其难分离、难回收利用等缺点,因此发展高活性、高选择性、使用寿命长且易分离回收的非均相钯催化体系是个非常重要的课题。本文所使制备的这种新型钯催化剂使用的载体是由木醋杆菌发酵而来的细菌纤维素,其有着独特的空间结构、良好的力学性能、稳定的化学性能、高纯度、高结晶度、好的相溶性。我们采用水热法原位还原制各了细菌纤维素负载钯催化剂,并对其结构、形貌进行了表征,同时对其在和偶联反应中的催化性能进行研究,获得了如下主要研究结果:直鸲韵妇宋卦牧虾椭频玫拇呋两型干涞缇瞪、热重分析⒑焱夥治射线衍射分析射线光电子能谱分析一系列表征,得知钯在细菌纤维素上的分散非常均匀,粒径大约么呋猎℃以内有着非常好的热稳定性;钯的负载量大约为%;钯在细菌纤维素上的负载方式是物理吸附而不是化学吸附;钯的负载并没有破坏掉细菌纤维素的原来结构;负载到细菌纤维素上的钯的价态为零;该催化剂中的钯有着完美的面心纳米晶型结构且是不含杂疚闹杏肏从蚐从醇觳馑票傅腜疊呋恋拇呋阅堋在进行反应时,采用苯乙烯和碘代苯的偶联反应为模板进行优化反应,选择了在妫珼为溶剂,三乙胺为碱,サ念俅呋亮空飧鲎罴烟逑道唇蠬偶联反应;在进行反应时,采用苯乙烯和苯硼酸的偶联反应为模板反应进行优化反应。选择了在℃,水为溶剂,碳酸钾为碱,サ念俅呋亮空飧鲎罴烟逑道进行偶联反应;在我们所确定的优化条件下,文章还进行了底物拓展实验,实验表明:该催化剂官能团兼容性很好、催化性能良好且可以回收再利用。通过实验还可以得知何种钯盐做为钯源对反应的产率并没有影响;综上所述,本文中所制得的催化剂拥有许多优点,例如:高催化性能,易于操作,反应条件温和,反应时间短,简便的后处理。并且该催化剂易回收且可以多次使用。本文中所制备的/催化剂为多相催化剂体系提供了一个很好的选择。质的。硕士论文细菌纤维素负载钯催化剂对和偶联反应的催化性能研究
瑃弱,.,谢甒,谢甒,瑃】.℃珼,..瓾,,∞琯,/—%,/甈,。琄勰,.硕士论文Ⅱ
目录摘要.......................................................................................................................第一章绪论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。第二章细菌纤维素负载钯催化剂的制备及表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.第三章细菌纤维素负载钯催化剂催化偶联反应⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.篋分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。引言⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..反应概述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯反应的机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯反应的发展史⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯反应的应用⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯...涸匦虷从Υ呋恋难芯拷埂反应催化新方向⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯..反应的概述⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯反应机理⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。.⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯论文研究的主要内容⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯。实验仪器与试剂⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯.⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯细菌纤维素负载钯催化剂的表征⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯结果与讨论⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯治觥分析⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯⋯