二氧化双环戊二烯制备新工艺研究.pdf

二氧化双环戊二烯制备新工艺研究.pdf山东理工大学硕士学位论文二氧化双环戊二烯制备新工艺研究Research Of The Novel Process Of The Preparation Of Bicyclopentadiene Dioxide研 究生:薛经纬指 导教师高步良(教授级高工)协助指导教师:于元章(教授)申请学位门类级别:理学硕士学科专业名称物理化学研 究方向:催化反应工程论文完成日期:2011年4月23日单位代码:10433学号:Y0804129分类号:密级:万方数据独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得山东理工大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名:时间:年月日关于论文使用授权的说明本人完全了解山东理工大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留送交论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅;学校可以用不同方式在不同媒体上发表、传播学位论文的全部或部分内容,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后应遵守此协议)研究生签名:时间:年月日导师签名:时间:年月日万方数据山东理工大学硕士学位论文摘要I摘要本论文工作立足于工业生产实际,从绿色环保的角度出发,针对以往传统的过酸法生产二氧化双环戊二烯(DCPDD)中所存在的对设备腐蚀严重、反应工艺比较复杂、过酸性容易导致环氧化物的酸性开环导致副产物增多等不足之处,采用绿色、无污染的双氧水作为氧源,对环境危害比较小并且催化效果比较好的负载型的杂多酸作为催化剂,讨论了三种催化剂的催化效果,探索研究了适合工业化生产的绿色催化合成生产工艺。在确定了最佳的催化剂和工艺条件之后,建立连续装置进行DCPDD的生产。1. 以钛硅分子筛作为催化剂,双氧水作为氧源的反应体系催化双环戊二烯(DCPD)环氧化:最佳的反应条件为10mlDCPD,40ml50%的双氧水,以叔丁醇作为溶剂,在65℃条件下反应14个小时。DCPD的转化率达到99%以上,DCPDD的选择性达到35%。,双氧水作为氧源的反应体系催化DCPD环氧:最佳的反应条件为10mlDCPD,20ml50%的双氧水,以叔丁醇作为溶剂,在60℃条件下反应12个小时。DCPD的转化率达到99%以上,DCPDD的选择性达到90%。在不使用溶剂的条件下,双氧水与DCPD直接反应,得到的白色产物直接以固态析出,用蒸馏水洗净,干燥后得到的产物用气相色谱检测,纯度达到98%以上。,双氧水作为氧源的反应体系催化DCPD环氧:最佳的反应条件为10mlDCPD,50ml50%的双氧水,以叔丁醇作为溶剂,在65℃条件下反应12个小时。DCPD的转化率达到99%以上,DCPDD的选择性达到55%。催化剂可以重复使用6次,且催化能力没有明显的降低。,建立连续装备进行DCPDD的生产。得到的原料的最佳进量速率为3ml/h,反应72小时左右体系达到最佳状态,反应一个周之后DCPD的转化率和DCPDD的选择性均逐渐降低,通过分析其元素含量可以看出主要是由于钨的流失。关键词:环氧化反应;二氧化双环戊二烯;双氧水;负载型杂多酸催化剂万方数据山东理工大学硕士学位论文 ABSTRACT IIABSTRACTThis thesis based on the actual industrial production, from the perspective ofenvironmental protection, for the past over the traditional production of acid dicyclopentadiene dioxide (DCPDD) of the existence of serious corrosion of equipment, the reaction process plicated, too acidic easily lead to the acidity of epoxide ring-opening led to an