基于As 2S 3玻璃拉锥光子晶体光纤的超连续谱技术 佘琳.pdf

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2022年11月ACTAPHOTONICASINICANovember2022
引用格式:SHELin,XUNiannian,YANGPeilong,
CrystalFiber[J].ActaPhotonicaSinica,2022,51(11):1106002
佘琳,许念念,杨佩龙,[J].光子学报,2022,51(11):1106002
基于As2S3玻璃拉锥光子晶体光纤的
超连续谱技术
112,32,3111
佘琳,许念念,杨佩龙,张培晴,李真睿,王鹏飞,孙伟民
(1哈尔滨工程大学物理与光电工程学院纤维集成光学教育部重点实验室,哈尔滨150001)
(2宁波大学高等技术研究院红外材料与器件实验室,浙江宁波315211)
(3浙江省光电探测材料及器件重点实验室,浙江宁波315211)
摘要:为了探索硫系玻璃光纤器件在中红外波段超连续光源的潜在应用,自主制备了一种硫系玻璃
光子晶体光纤,该光纤由组分为As2S3的纤芯和呈六边形排列的空气孔的包层所组成。利用波长为
,重复频率为42MHz,脉冲宽度为173fs的中红外光纤激光器为泵源,利用拉锥硫系玻璃光子
晶体光纤研制了中红外超连续谱。经过优化As2S3光子晶体光纤的拉锥直径后,其腰身直径为55μm,
长度为3cm。在该拉锥光纤中实现了-20dB水平的光谱覆盖范围为2000~5500nm的超连续光谱,
实验结果和理论计算结果一致性较好。
关键词:非线性光学;超连续谱;飞秒脉冲;中红外;硫系玻璃;光子晶体光纤
中图分类号:O437文献标识码:Adoi:
0引言
当高峰值功率的超短脉冲激光经过非线性介质时,在一系列非线性效应的共同作用下,超短脉冲频谱
随时间变化得到展宽,即为超连续谱[1](Supercontinuum,SC),其具有连续宽光谱、稳定可靠等优点,在生物
医学、光谱检测、高精度光学频率测量等方面得到了广泛的应用[2-7]。目前超连续谱已经实现从可见光覆盖
到中远红外波段。起先石英光纤由于成熟的制备工艺及低的光学损耗,被众多研究者用作实现超短脉冲展
宽的非线性介质,且这种光纤的零色散波长(ZeroDispersionWavelength,ZDW)通常与光纤激光器的波长
匹配较好,有利于超连续谱整体器件的集成化。然而由于石英光纤的材料本征吸收,难以获得波长大于
[8]。所以近十年来,中红外超连续谱所用的非线性光纤材料主要集中在碲酸盐、***
化物和硫系玻璃这几种多组分玻璃材料上[9-12]。碲酸盐光纤和***化物光纤在大于5μm波段传输损耗急剧上
升,因此其超连续谱在中远红外波段很难得到展宽[13-14]。硫系玻璃具有如下几种突出的特征:大的线性折射
率(~),极高的非线性折射率(2~20×10-18m2/W)、超快的非线性响应(<200fs)、超低的双光子吸收
(~1×10-12m2/W)、独特的光敏特性和非常宽的红外波段透过光谱范围(1~20μm),并且其光学性能随
着材料组份的变化可连续调节[15],引起了光学材料领域科研工作者的广泛关注[16-19]。近年来,基于硫系玻璃
材料的光学器件,如光波导器件、硫系薄膜器件和硫系玻璃光纤等已经广泛地应用于生物和化学传感、光信
息处理、中红外激光传能等领域[20-22]。目前随着以S—基、Se—基、Te—基为主的硫系光纤制备工艺日渐成
熟,上述硫系玻璃光纤已经具有较低损耗。因此,要想实现波长更长的中远红外超连续谱输出,硫系光纤为
现阶段首选的非线性介质。泵浦源一般为商用的光纤激光器、光学参量放大器以及光学参量振荡器,围绕
基金项目:国家自然科学基金(,61905048,61935006,62005060,62090062),黑龙江省自然科学基金(),国
家重点研发计划(),深圳科技项目(),哈尔滨工程大学111项目()
第一作者:佘琳(1978—),女,讲师,硕士,主要研究方向为多组分玻璃光纤器件。Email:******@
通讯作者:王鹏飞(1977—),男,教授,博士,主要研究方向为中红外光纤激光器,多组分玻璃材料及器件。Email:******@
收稿日期:2022‒02‒28;录用日期:2022‒04‒18

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佘琳,等:基于As2S3玻璃拉锥光子晶体光纤的超连续谱技术
中红外超连续谱的产生也已取得了诸多成果[23-26]。
将光纤进行拉锥可以有效增强光纤的色散调控能力,以及增大光纤的非线性系数,为中远红外超连续
谱的性能提升提供了一种新的研究方案[27-29]。本文首先在实验方面,对AsS光子晶体光纤的设计、光纤预
23
制棒的制备、光子晶体光纤制备、拉锥光纤的制备以及传输性能测试等方面进行了介绍,其次通过分步傅里
叶变换求解非线性薛定谔方程结合量子噪声模型,分析模拟了超连续谱的产生机理。
1硫系玻璃光子晶体光纤的结构设计
图1(a)为设计的硫系玻璃光子晶体光纤的横截面结构示意图。该光纤具有六边形结构,其中黑色区域
为周期排列的空气孔阵列,白色区域为As2S3基质材料玻璃。在该结构的光子晶体光纤中,纤芯部分对称两
空气孔之间的距离为Dcore,包层中空气孔直径为d,相邻空气孔之间的间隔为Λ。图1(b)为利用有限元分析
法计算的光纤中基模的模场分布,其光纤参数为Dcore=10μm,d=,Λ=,As2S3的折射率为RI=
2.******@,从图中可以看出该光子晶体光纤的LP01基模很好地被限制在固态纤芯中。采用有限元分
析软件COMSOLMultiphysics中的射频模块(RadioFrequency)进行数值模拟。
图1As2S3光子晶体光纤横截面示意图及光场计算图
-sectionandcalculatedopticalfieldofAs2S3photoniccrystalfiber
2硫系玻璃光子晶体光纤及拉锥光纤的制备
硫系玻璃光子晶体光纤的制备方法主要包括堆栈法、铸造法、挤压法和机械钻孔法等[30-32],其中,基于铸
造法制备的硫系玻璃光子晶体光纤能够一次性得到低损耗的光纤预制棒,和其他制备方法相比,可以有效
避免光纤预制棒在多次拉制过程中产生的析晶现象以及其他人为因素导致的损耗和缺陷,因此基于铸造法
制备硫系玻璃光子晶体光纤得到了广泛关注。

如图2所示,首先在高纯的石英玻璃管一端放入高纯的As2S3玻璃材料,由高纯石英玻璃毛细管组成的
六边形周期状排列的预制模具固定在玻璃管另一端,然后将石英玻璃管抽真空并密闭。加热装有As2S3玻
璃材料的一侧,通过精确控制加热温度以及适当的温度补偿,待As2S3玻璃变为粘度较低的液体之后,小心
地将玻璃管倾斜一定程度,使玻璃液完全注入预制模具的另一侧。经过冷却和精密退火等操作后,将密闭
的石英玻璃管用金刚石切割刀切除,得到了带有石英毛细管模具的硫系玻璃预制棒前驱体,将带有硫系玻
璃预制棒的前驱体连同石英模具一起置于浓度为48%的氢***酸中5min左右,再放入到***化铵和氢***酸的
混合缓冲液(两种溶液体积比为20∶1)里面浸泡10min左右,待氢***酸将预制棒前驱体中的石英毛细管模具
彻底腐蚀后,得到了硫系玻璃光子晶体光纤预制棒。经过检测,光纤预制棒中未发现明显的气泡。
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光子学报
图2As2S3光子晶体预制棒制备示意图

将拉制好的预制棒固定在光纤拉丝塔中,升温至350℃,待光纤软化之后开始拉制光纤,光纤拉制温度
控制在330℃,,,拉丝直径趋于稳定,光纤直
径在±10μm范围内波动,拉制后的裸纤直径(不含聚合物涂覆层约为130μm),将制备好的光子晶体光纤
进行聚醚酰亚***(Polyetherimide,PEI)聚合物保护层的涂覆。其截面的显微镜图像见图3。
图3As2S3光子晶体光纤横截面照片


目前,拉锥光纤主流的制备技术有三种,分别是火焰熔融加热拉锥法、二氧化碳激光加热熔融拉锥法和
化学腐蚀法。
火焰熔融加热拉锥法设备如图4所示,将硫系玻璃光纤用三***甲烷溶液浸泡15~20min,剥除聚合物涂
覆层,形成30mm左右的裸纤,利用氢氧焰高温加热,此时将光纤向两边拉伸,最终在加热的区域得到拉锥
光纤。拉锥过程中利用自制中红外超连续光源和中红外光纤光谱仪监测拉锥光纤的输出光谱变化。由于
硫系玻璃的熔点较低,因此火焰的加热强度、加热位置、光纤拉伸速度、拉伸张力以及光纤的表面清洁度都
会影响拉锥光纤的光学性能。以往研究发现,基于该方法制备的拉锥光纤在3μm附近有较大的损耗,其主
要原因是氢氧焰燃烧后生成的水在高温状态下使硫系玻璃中的羟基含量升高导致,此外,拉锥过程是在空
气中进行的,没有气氛保护,也容易导致硫系玻璃氧化,使得拉锥光纤损耗增加。化学腐蚀法是利用氢***酸
等腐蚀性化学溶液对光纤进行腐蚀,以减小光纤直径,实现强倏逝场光传输的目的。化学腐蚀法通常具有
操作简单、容易制备等优点,但是腐蚀性化学溶液对人体有害,容易对操作人员造成身体危害;化学腐蚀的
速度由化学溶液的浓度决定,速度控制较为困难;且化学处理后拉锥光纤的表面较为粗糙,需要二次化学处
理或者利用高温火焰,如氢氧焰,对腐蚀拉锥光纤的表面进行抛光处理,因此目前应用领域较为有限。
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佘琳,等:基于As2S3玻璃拉锥光子晶体光纤的超连续谱技术
图4火焰熔融加热拉锥法实验示意图

二氧化碳激光拉锥技术能够对锥腰半径和锥腰长度等光纤参数进行精确控制,避免光纤在拉锥过程中
容易受到外界环境影响等问题。实验中选用高频脉冲二氧化碳激光器作为加热源,激光光斑直径控制在
50~60μm之间,激光最大输出功率可达10W,频率为5kHz。实验装置如图5所示,将长度约为5cm的蓝
宝石套管,套在剥除聚合物涂覆层的硫系玻璃光子晶体光纤外面,并在蓝宝石套管内通氩气,然后将硫系光
纤两端置于步进电机上的光纤夹具固定,光纤一端接光源,另一端接光功率计。不断优化二氧化碳激光的
扫描参数,以保证二氧化碳激光能够均匀加热蓝宝石管,待蓝宝石腔内温度达到硫系玻璃的软化温度后,步
进电机按照设定长度和步长开始向两边移动至预设位置,完成光纤拉锥的拉锥过程。通过控制步进电机的
步长、激光束扫描频率、扫描加热范围等参数,可以精确控制拉锥光纤形状。最后将拉锥光纤从蓝宝石套管
中取出,光纤的两端放置在光纤夹具并固定在三维微调架上。
图5二氧化碳激光加热拉锥法实验示意图

3硫系光子晶体拉锥光纤超连续谱的产生及测试
以往的研究结果表明[23-25],在反常色散区近零色散点泵浦有利于获得较宽的超连续谱输出。为了使泵
浦光和光纤激光器波长匹配,通常会通过优化光纤的结构设计达到近零色散泵浦。光纤拉锥技术,可以通
过改变光纤直径来调控光纤色散和非线性特性,增加光纤的非线性效应以及泵浦功率密度,其有着制备工
艺简单、重复性好、耦合效率高等优点,作为超连续谱展宽的一种常见技术途径已经被广泛研究。
以拉锥As2S3光子晶体光纤为研究对象,利用中红外光纤超连续光源研究拉锥光子晶体光纤的传输特
性并测量拉锥光纤超连续谱输出特性,
续谱输出的影响。
***化物光纤飞秒激光器的制备
该飞秒光纤激光器的泵源为1150nm波段拉曼光纤激光器,其最大输出功率为10W,
的双包层Ho3+/Pr3+共掺(Ho3+∶2mol.%,Pr3+∶.%)的ZBLAN(Zr,Ba,La,Al,Na)双包层***化物光
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光子学报
纤作为增益介质。在制备Ho3+/Pr3+共掺***化物增益光纤过程中,通过精确控制化学原料的配料过程,即使
,来精确控制Pr3+和Ho3+的比例及含量。
ZBLAN增益光纤的纤芯和内包层直径分别为12μm和125μm,光纤数值孔径(NumericalAperture,NA)约为
。该飞秒激光器采用非线性偏振旋转(NonlinearPolarizationRotation,NPR)的方法进行锁模:
形腔光路中,1/2波片和1/4波片之间放置偏振相关的隔离器件。通过调整两个波片,对光路中的偏振态进
行精确调控,在自相位调制和交叉相位调制效应下,两个不同幅度的正交分量光产生了不同的非线性相移,
由于隔离器的存在,中央的高强度脉冲透过,低强度的脉冲得到衰减,以此产生具有自幅度调制作用的被动
锁模机制,得到窄化的脉冲信号,,平均功率为
,脉冲宽度为173fs,,重复频率为42MHz的飞秒脉冲输出。

首先利用自制的中红外超连续光源测试了拉锥外径为55μm,锥腰长度为3cm的情况下,As2S3光子晶
体光纤的中红外波段2~,测试中使用的光纤长度为10cm,可以看出光子晶体光纤最低损
,,如图6所示,在光谱传输过程中,可以看到光纤中存在显著的杂质
吸收峰,—H键吸收峰、—H键吸收峰、
。主要原因是光纤纤芯和包层玻璃材料本
身存在一定含量的杂质,此外在光子晶体光纤拉制过程中,空气孔中存在少量的水和二氧化碳,在高温环境
下会和硫系玻璃材料发生反应。除此之外,在拉锥过程中对光子晶体光纤的二次加热,进一步加剧了水和
二氧化碳与光纤中硫系玻璃材料的反应,导致损耗加大。
图6不同拉锥直径下As2S3光子晶体光纤的中红外波段传输谱
-infraredregionofAs2S3photoniccrystalfiberwithdifferenttapereddiameters
超连续谱产生的实验装置如图7所示,中红外光纤飞秒脉冲激光经过扩束系统后,再经过CaF2透镜耦
合到As2S3拉锥光纤中,其耦合效率约为45%,产生的超连续谱由傅里叶红外光谱仪(FourierTransform
图7拉锥As2S3光子晶体光纤的超连续谱测试实验装置

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佘琳,等:基于As2S3玻璃拉锥光子晶体光纤的超连续谱技术
InfraredSpectrometer,FTIR)测量。
超连续光谱的测试结果如图8所示。随着泵浦功率由20mW升至40mW,经由拉锥的As2S3光子晶体光纤
输出的超连续谱不断展宽,当泵浦功率达到40mW时,超连续谱展宽达到最大,~。
从图7可以看到,随着泵浦功率的增加,光谱逐渐向两侧展宽,其短波方向主要展宽机制为蓝移色散波的产
生;长波方向的光谱展宽主要来由于自相位调制、孤子劈裂以及拉曼孤子自频移等非线性效应。此外,由于
空气中CO2的吸收,。可以看出,由于硫系光纤损耗的
影响,光纤的光谱平坦性受到一定程度的劣化,、4μm处出现几个波谷。因此,为了获得
较宽的平坦性好的超连续谱输出,后续测试中拟将实验装置置于惰性气体的密闭环境。当泵浦功率值达到
50mW时,发现泵浦激光会造成光纤端面的损伤,无法完成相应测试。这是由于目前实验采用空间泵浦方
案,利用CaF2晶体透镜将中红外飞秒激光泵浦光聚焦到硫系光子晶体光纤的端面,容易造成光纤端面损伤,
未来拟采用全光纤化方案,实现中红外波段超快飞秒激光器中的***化物玻璃尾纤和硫系玻璃光子晶体光纤
之间的低损耗异质光纤熔接,大大提高泵浦光耦合效率,实现中红外超连续谱的光谱展宽和输出功率的
提升。
图8不同泵浦功率下拉锥As2S3光子晶体光纤的超连续谱输出

4超连续谱的模拟与实验结果对比分析
光子晶体光纤中超连续谱的产生是非线性效应以及群速度色散效应共同作用的结果。超短脉冲激光
在光子晶体光纤中的脉冲展宽过程可以通过广义非线性薛定谔方程(GeneralizedNon-LinearSchrödinger
Equation,GNLSE)进行描述,即
k+1k+∞
∂A1i∂Ai∂2
+αA-∑βkk=iγ1+A(z,T)∫R(T')|A(z,T-T')|dT'(1)
∂z2k≥2k!∂T(ω0∂T)(-∞)
式中,A为脉冲慢包络振幅,z为脉冲在光纤中的传输距离,α为光纤损耗因子,βk为脉冲高阶色散项,γ为非
线性系数,ω0为脉冲的中心频率,R(T)为光纤基质材料的归一化拉曼响应函数,T为以脉冲包络(运动速度
vg)为参考的相对时间参数,与时间t的变换关系为T=t-z/vg。式(1)可通过分步傅里叶法进行求解,R(t)
计算公式为
R(t)=(1-f)⋅δ(t)+f⋅(τ2+τ2)/ττ2⋅e(-t/τ2)⋅sin(t/τ)
RR12121(2)
式中,fR为拉曼响应系数,τ1、τ2为材料的拉曼响应时间。根据A2S3玻璃材料的光学特性,fR=,τ1、τ2分别
[33]。
光纤的色散由玻璃的材料色散和光纤的波导色散共同决定,A2S3玻璃基质的折射率n可通过Sellmeier
公式表示为
Bλ2Bλ2Bλ2
2123
n=A+2+2+2(3)
λ-C1λ-C2λ-C3
通过测量玻璃在多个单波长处的折射率,并通过拟合得到式(3)中的系数如表1所示。
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光子学报
表1A2S3玻璃折射率的Sellmeier公式拟合系数
Table1FittingcoefficientsofAs2S3glassrefractiveindexusingtheSellmeierformula
AB1B2B3C1C2C3

根据光子晶体的结构参数和材料的折射率曲线,利用有限元分析法计算得到光子晶体光纤的有效折射
率neff,将其对波长做二阶偏微分可得到光纤的色散参量D和二阶色散系数β2,即
2πcλd2n
eff
D=-2β2=-2(4)
λcdλ
用β2对ω做进一步微分计算可得到β3=dβ2/dω及更高阶色散系数βk。
光纤的非线性系数是影响超连续谱展宽的另一个关键参数,其由光纤基质材料的非线性折射率n2和光
纤的有效模场面积Aeff确定,即
2πn2
γ=(5)
λAeff
∞22
(∫∫|E(x,y)|dxdy)
-∞
Aeff=4(6)
∞
∫∫|E(x,y)|dxdy
-∞
光纤的色散特性对光纤中的非线性效应及超连续谱展宽起着重要作用,采用有限元分析法对拉锥光纤
的色散特性进行深入分析。光纤的总色散由材料和波导色散共同构成,材料色散是波导的固有特性,因此
通过引入较高的波导色散可以实现总色散的调控。由图9可知,随着拉锥光纤锥区直径的减小,光纤的零色
散波长逐渐朝着短波方向蓝移,特别当光纤直径减小至55μm左右时,光纤的双零色散波长出现,且随直径
的持续减小而蓝移,。这是由于拉锥光纤锥区直径减小,引起光纤
的纤芯与包层结构的巨大变化,从而引入更多的波导色散。由于光纤的总色散为材料本身色散与波导色散
之和,反常波导色散与正常的材料色散在零色散波长附近相互抵消,使得零色散波长逐渐向短波方向蓝移。
该零色散波长与飞秒激光器中心波长完美匹配,在该波长泵浦下,四波混频与色散波产生的相位匹配条件
易于满足,可以实现较宽光谱的超连续激光。
图9不同拉锥直径下As2S3光子晶体光纤的色散分析曲线
.
在此基础上,采用分步傅里叶算法解非线性薛定谔方程,可以获得超短脉冲光谱在光纤中的演化过程。
结合拉锥光纤在直径为55μm时的模场,-1/m及色散相关参数,入射
,重复频率为42MHz,脉冲宽度为173fs,平均功率为40mW,得到的激光脉冲在3cm
拉锥光纤中超连续光谱演化如图10所示。光纤的拉锥过程在改变光纤结构的同时,也对光纤的色散和非线
性产生巨大影响。锥腰处比较小的尺寸使得光纤有效模场面积迅速减小,非线性系数急剧增大,激光在较
短的传输距离内即可产生较强的非线性,从而实现光谱的极大展宽。
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佘琳,等:基于As2S3玻璃拉锥光子晶体光纤的超连续谱技术
图10超连续光谱在长度为3cmAs2S3拉锥光子晶体光纤中的演化
-longtaperedAs2S3photoniccrystalfiber
由图10可知,由于泵浦激光的中心波长处在拉锥光纤的反常色散区,此处的色散绝对值较小,通过近零
反常色散泵浦结合锥区强非线性作用,光谱迅速展宽,由于高阶色散与拉曼效应共同作用,
长度处产生分裂,所产生高阶孤子不断向长波方向移动,极大拓展了超连续光谱的长波边缘。展宽的光谱
一部分扩展至短波对应的正常色散区,在自相位调制主导的非线性作用下,实现了较为平坦的展宽。长波
方向的孤子辐射与短波的非孤子辐射共同使得光谱边缘向长短两个方向的迅速扩展。随后尽管在很短的
传输距离范围内,在长波长区域,可以观察到孤子劈裂以及多重拉曼孤子自频移。受自制硫系玻璃光子晶
体光纤损耗较高的影响,短波区域的超连续光谱强度偏低。理论模拟与实验结果的对比曲线如图11所示,
可以看出,理论与实验结果总体趋势一致。特别考虑到光纤的损耗随波长的变化关系后,模拟与实验在光
谱的强度分布方面吻合度较高。但是可以明显看出,模拟计算所获得的光谱的总体宽度,比实验得到的结
果更窄,且在长波和短波边缘位置差别较大。这主要是因为理论计算过程中,理想的锥区结构不随光纤的
长度变化;但实验中,由于拉锥过渡区的存在,锥腰处的几何尺寸随拉锥光纤的长度变化而渐变,从而影响
了非线性与色散分布。再结合其他因素,包括色散计算、损耗测量及非线性系数等,最终导致理论计算结果
与实验结果有一定的差异。
图11模拟与实验获得光谱对比

5结论
本文自主制备了一种硫系玻璃光子晶体光纤,该光纤由组分为As2S3的纤芯和以呈六边形排列的空气
孔的包层所组成。,其重复频率为
42MHz,脉冲宽度为173fs。利用二氧化碳激光器加热的方法将硫系玻璃光子晶体光纤加热拉锥,经过优
化拉锥光纤直径后,利用腰身直径为55μm,长度为3cm的硫系拉锥光纤实现了−20dB水平的光谱覆盖范
围为2000~5500nm的超连续光谱,实验测试结果和理论计算结果一致性较好。
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光子学报
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