钒钨铈锆脱硝催化剂的制备及其性能研究-轮机工程专业毕业论文.docx

A Thesis Submitted to Ningbo University for the Master’s Degree
Preparation and Properties of V-W/Ce-Zr DeNOx Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3
Candidate: Hu Zhifa
Supervisors: Professor Yang Guohua
Faculty of Maritime and Transportation Ningbo University
Ningbo 315211, Zhejiang
Date June 23, 2015
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宁波大学硕士学位论文
钒钨铈锆脱硝催化剂的制备及其性能研究
摘 要
国际海事组织对船舶柴油机 NOx 排放限值要求日益严格,TierⅢ的 NOx 排放限值要在 TierⅠ的基础上降低 80%,目前 SCR 技术(选择性催化还原技术)是公认的能满足 TierⅢ排放限值要求的氮氧化物脱除技术。传统的商用钒钛系 SCR 催化剂应用在船舶柴油机上存在诸多问题, 最主要的就是尾气中的黏性粒子附着在催化剂表面而造成的催化剂的失活问题。在现有船用 SCR 系统上增加催化剂原位限氧控温烧炭再生系统可以有效解决催化剂积炭失活问题, 而目前工程上采用的高钒( V2O5 > 3wt.% ) 含量的钒钛系商用催化剂不能满足高温( > 600℃) 烧炭的要求, 因此, 必须专门开发适合高温烧炭再生的船用 SCR 催化剂。本文针对这一特殊问题,研究制备了一系列 SCR 催化剂,并在自制的微型反应平台上进行催化剂的脱硝活性、抗中毒性能以及高温热稳定性测试评价, 得出主要结论如下:
(1) 制备出了一类高脱硝活性、低污染性、优异热稳定性的铈锆基 SCR 催化剂。以 Ce-Zr 固溶体为载体, 负载低钒含量(≤ 1wt.%)的钒钨活性组分的催化剂。考察了 Ce/Zr 质量比、 V/W 质量比、空速、载体种类等对催化剂脱硝活性的影响, 结果表明催化剂在超高空速( 300000h-1 ) 下具有优异的脱硝性能, 温度窗口为 250℃~450℃的脱硝活性达到 100%。
(2) 铈锆基 SCR 催化剂具备一定的抗水、抗硫中毒能力。研究结果表明, 单独通入 10%(v/v)的 H2O 或者 1000ppm 的 SO2 气体,对催化剂的脱硝活性具有较小的影响,同时通入 10%(v/v)的 H2O 和 1000ppm 的 SO2 气体,催化剂的脱硝活性呈先下降后平稳的趋势, 350℃下, 反应进行到 130min 后催化剂的脱硝效率下降到 %, 停止通气后活性恢复到 98%。
I
(3) 铈锆基 SCR 催化剂具有较好的高温热稳定性。通过对催化剂进行 700℃的
保温测试, 考察保温时间、保温气氛等条件对催化剂活性的影响, 实验结果表明,保温时间超过 30h 后, 在 300℃下进行脱硝活性测试, 仍具有 %以上的脱硝活性。
关键词:选择性催化还原脱硝催化剂铈锆基高温热再生抗中毒
II
Preparation and Properties of V-W/Ce-Zr DeNOx Catalyst for Selective Catalytic Reduction of NOx with NH3
Abstract
IMO is increasingly strict with limits on ship diesel engine NOx emissions, the TierⅢ NOx emission limits to be reduced by 80 percent on the basis of TierⅠ, SCR (selective catalytic reducti