锰铈基低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂及研究.pdf

南开大学
博士学位论文
锰铈基低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂的研究
姓名:刘亭
申请学位级别:博士
专业:环境科学与工程;环境工程
指导教师:沈伯雄
201105
究的热点。本论文以此为背景,对蝴甖琈瓹疶摘要高瓹如诘臀卵唐肪持械目筍中毒能力,并且畁甈约癕疉等锰铈基低温呋两体尺寸,较高的表面吸附氧浓度,以及的良好分散性是以;乖恋牡臀卵≡裥源呋乖烟气脱硝技术以其良好的经济性和工业应用前景而成为烟气脱硝领域研行了系统的研究。并对锰铈基低温甋催化剂的卸净斫辛颂教帧对于/.,系统研究了的负载量,.中/摩尔比值,以及/.的煅烧温度对其脱硝活性的影响。畇瓜殖鲎詈玫牡臀翹的甋脱硝活性,反应温度为媸逼涠訬的转化率已达ァ6襇疌甖诘臀卵唐肪中也表现出好的抗阅堋6訫疌甖呋臀翹的甋反应进行动力学分析,确定反应的反应级数及表观活化能。对脑靥宓闹票阜椒ㄑ芯勘砻鳎啾扔诠渤恋矸椭接燃烧法,以柠檬酸法制备的:为载体的/一催化剂展现出最佳的低温腘脱硝活性和抗阅堋,琀甌和确治鍪侄窝芯勘砻鳎洗蟮谋缺砻婊闲〉木甖具有良好的脱硝活性的原因。对于溶胶凝胶法制备的./,以过渡金属进行改性有利于促进其低温腘#甋脱硝活性。在瓹疶盗写呋林校.../Χ耐严趸钚晕W罡撸诜从ξ露为℃时,,瓹疶啾扔贛疶慕细叩耐严趸钚怨橛谄浣细的比表面积,以及对蚇侥芰Φ脑銮俊4送猓訤男杂欣谔瓹疶目筍性能随着负载量的增加而增加。所研究瓹/催化剂的抗阅苡傻偷礁咭来挝.·/。
对疉的卸净硌芯勘砻鳎赟存在下,催化剂的畁#;实陀ィ核孀欧从ξ露的进一步升高,其脱硝活性明显提高,腘;式咏%。以预氧化的T靥逯频肕;./Q芯苛嘶钚猿煞瓹负载量、煅烧温度、以及一系列操作参数初始浓度、初始浓度、含量訬殉实挠跋臁Q芯勘砻鳎煅烧、/为的瓹疉一臀路段Ь哂凶罡叩拇呋性。并且优化后的反应条件为初始浓度为,疦.,初始浓度为%。失活归因于两个方面:一是敕从ζ发生反应生成的铵盐类物质,覆盖催化剂表面使得催化剂脱硝活性降低;二是氪呋林械幕性成分鏜。和从ι傻慕鹗袅蛩嵫渭把橇蛩嵫危贾麓呋潦活。以过渡金属,和訫/母男匝芯勘砻鳎訡蚔改性催化剂未提高./牡臀驴箂性能;改性./诔跏谔岣吡舜呋恋目筍性能,但较长时间仍然失关键词:低温选择性催化还原琈疌,.疶活。疶,疉摘要Ⅱ
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第一章绪论第一节研究背景欧帕康隨晚排放量的%都来自燃煤【俊S蓅等产生的酸雨以我国目前是世界上最大的煤炭消费国,,使得我国对煤炭的依存度较高。ü淮文茉聪呀峁怪械谋戎卣プ笥遥消费总量将达到亿吨;到年,煤炭消费比重仍将占到%左右。以煤为主的能源结构短期内难以改变,煤炭仍将是我国的主要能源。由于煤质差,燃煤技术落后,清洁利用率低,我国的能源利用效率较低,导致大量能源浪费,同时带来以烟尘,二氧化硫Q趸;氧化物V饕L卣鞯拿貉绦痛笃廴尽】。目前全国烟尘排放量的%,及炔奈率倚вΓ鹞夜约笆澜绲闹厥印NV卫砣济捍吹拇笃污染,政府相关部门采取一系列的措施,包括加大监管力度,提高排污费的征收额度等,使得大气污染防治工作取得了积极的进展。目前全国大气环境质量基本稳定,部分城市有所好转。;作为一种重要的大气污染物,其排放总量的%ダ醋杂诿禾康娜烧,其对环境及人类健康所带来的危害越来越引起人们的重视。欧抛芰居高不下,成为导致我国酸沉降,臭氧,灰霾等一系列环境问题的重要根源。有关研究表明,欧乓布泳缌饲蛩嵊甑亩窕绫本┦惺3两抵械牧蜃分来自本地污染源排放的驮毒嗬胧渌停减本地欧帕浚3两污染并未减轻;长沙市控制欧藕螅⑾炙嵊曛蠸ǘ认陆担鳱‘浓度上升。因此,“十一五”期间欧诺目焖僭龀げ糠值窒宋夜趕减排方面所作出的巨大努力,监测表明我国酸雨正在由硫酸型向硝酸型转变。此外,目绻纭俺ぞ嗬搿笔渌停沟梦夜腘排放问题引起国际社会的广泛关注,增加了我国控制欧诺墓恃沽ΑNA思跣E欧潘吹幕境压力,国家于“十二五”期间将加大对欧诺目刂屏Χ取;肪潮;げ坑
第二节。烟气脱硝技术国内外研究现状专利。日本于年成功研制了现今被广泛使用的爪型年瞻洳疾⒅葱小痘鸬绯УQ趸锓乐渭际跽摺罚匀ü段及以上燃煤发电机组和热电联产机组以及大气污染重点控制区域内的所有燃煤发电机组和热电联产机组的氮氧化物排放进行重点控制。根据预测【,