双吡唑苯基衍生物的合成及催化性能研究.pdf

forthedegreeofMasterThesynthesisandcatalyticpropertiesesearchofbipaz·olphenylderivative!researcIiolpyrazol11erivatesByWangjieSupervisor:\2102859原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下,独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外,本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体,均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者:鱼杰日期:加,诈学位论文使用授权声明l广月够日本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品,知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定,同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查阅和借阅;本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时,第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者:量夏日期:(如Suzuki反应、Heck反应和Sonogashira反应)时表现出很好的催化活性。由于Pd催化剂价格比较贵,并且合成比较繁琐,因此开发可回收循环使用的Pd催化剂具有重要意义。,,并应用于Suzuki偶联反应,初步测试了其催化活性及可回收性。,然后与吡唑反应后脱保护得到化合物7,再与丙烯酰氯反应得到化合物8,-b。化合物9与金属Pd盐反应,。,化合物14表现出了适中的催化活性和较好的回收性。HOOC扔吗踊2—LiAIH4。,THF3—Ac—20—,—E—t3N—,T—H+F4●—————————+'一一-.COOHrefluxreflux。’(90%)(89%)(80嘲SOCl2,pyridineCH2C12,r—aOH,EtOHrefluxNHAc5.(76%)CH2CI(85%)《。CH2C12,NE6(70%)O=』NH摘要9=叫NH人t-BuOH。AIBN,700CJmL——C叶■NH人9a-ba:m:n=10:1b:m:n=50:1tl(84%)型I帕I{,2(83%)_Pd(OAc)2,H—OAc.』生12refIuxPd()2C12,toI.。refluxPd()(80%)b+9瞅OHb等器14(85%)鉴于双吡唑苯基配体中吡唑基团与过渡金属良好的配位性,,然后与过渡金属配位,以期望通过分子的自组装来得到能模拟酶催化的金属大环化合物。化合物19已摘要经合成,并初步测试了其在Aldol反应中的催化活性,得到了适中的产率和∞值。3CH2C121曼皇虫至殳-CH2C12。rtBOC(%)oxalylchlorideOOH—PYr_idine赢CH2C1218(60%).HOOANo◇等舞产关键字:双吡唑Pd化合物;聚异丙基丙烯酰胺;可反应;Aldol反应19(75%)monpalladium-catalyzedC-Cbondformingreaction(Heck,Suzuki,andSonogashkareaction).plicatedsyntheticmethodofcatalysts,-isopropylaerylamideexhibitinversetemperaturesolubilityinwaterwiththepolymer’Slowercriticalsolutiontemperature(LCST)beingdependentonthepolymer’Smicrostructureandtheconcentrati