镍基纳米催化剂调控下肉桂酸加氢反应研究.pdf

ClassifiedIndex:CODE:.:NO:20111480ADissertationfortheDegreeofMasterofEngineeringStudiesonCinnamicAcidHydrogenationoverNickel-basedNanoCatalystsCandidate:DongHuixianSupervisor::MasterofEngineeringSpecialty:AppliedChemistryUniversity:HebeiUniversityDateofOralExamination:June,2014摘要I摘要催化加氢作为原子经济性反应的代表,符合绿色化学化工的理念,是近年来国内外研究的热点之一。催化剂是催化反应的核心所在,因此,高效催化剂的开发在催化加氢反应的研究中占有举足轻重的地位。针对贵金属催化剂存在的价格昂贵等问题,本文采用廉价易得的过渡金属镍为主催化活性组分,制备了一系列的纳米镍基催化剂用于催化加氢反应,并以肉桂酸加氢反应为模型,重点考查了催化剂的结构与加氢性能的关系。首先,采用化学还原法制备了一系列金属改性的纳米NiB非晶态合金催化剂,发现一种Co改性的纳米NiB非晶态合金催化剂(NiCoB)在肉桂酸加氢反应中显示出了优异的活性,同时能高选择性地得到目标加氢产物氢化肉桂酸。接着,为了解决纳米NiCoB非晶态合金催化剂稳定性较差的问题,我们采用超声辅助将其负载在γ-Al2O3载体上制备了一种NiCoB/γ-Al2O3-u催化剂,重点进行了其稳定性研究。发现该催化剂在水作溶剂时使用3次就明显失活;而在叔丁醇中使用9次活性基本没有下降。最终,我们建立了一个高效稳定的以NiCoB/γ-Al2O3-u为催化剂,以叔丁醇为溶剂的肉桂酸加氢反应体系。此外,我们通过研究发现活性组分Ni的流失和载体γ-Al2O3转化为它的水合相是造成NiCoB/γ-Al2O3-u催化剂在水中失活的主要原因。最后,我们又初步尝试采用改性的St?ber-自组装法制备了一种新型磁性纳米核壳******@******@NiPd催化剂用于肉桂酸加氢反应。该催化剂在使用后可高效磁性分离,并在水中稳定地循环使用多次,具有较好的应用前景。关键词纳米镍基催化剂肉桂酸加氢氢化肉桂酸稳定性磁性核壳AbstractIIAbstractCatalytichydrogenation,astherepresentativeoftheatomeconomyreactions,,-,(NiCoB)exhibitedexcellentcatalyticperformanceincinnamicacidhydrogenation,andthetargetproducthydrocinnamicacidcanbeobtainedin100%,inordertosolvethepoorstabilityofnanoNiCoBamorphousalloy,aγ-Al2O3supportedNiCoBamorphousalloycata