超细Cu_ZnO_ZrO_2催化剂的制备和其催化CO_2加氢合成甲醇的性能.pdf

收稿日期:19992 102 08. 第一作者:丛昱,女,1969年生,博士. 联系人:: (0411 )46719912 732;E2 mail:******@dicp.. 基金项目:香港城市大学战略研究基金项目(7000800 ). 文章编号:02532 9837 (2000 )032 02472 04 超细 Cu2 ZnO2 ZrO 2催化剂的制备及其催化 CO 2加氢合成甲醇的性能丛昱 1, 田金忠 2, 黄宁表 2, 徐长海 1, 张涛 1, 孙孝英 1, 关文 1, 梁东白 1 (1中国科学院大连化学物理研究所环境工程实验室,大连 116023;2香港城市大学生物及化学系,香港) 摘要:采用溶胶2凝胶法、共沉淀法和共沸蒸馏法制备了一系列不同粒度范围的超细 Cu2 ZnO2 ZrO 2催化剂,并应用 BET,XRD,TEM和 TPR等物理化学方法对催化剂的结构和物化性质进行了表征,同时考察了催化剂上 CO ,超细 Cu2 ZnO2 ZrO 2催化剂具有粒度小、颗粒分布均匀和稳定性好的特点,并发现超细 Cu2 ZnO2 ZrO 2催化剂比大颗粒的工业 Cu2 ZnO2 Al 2O 3催化剂具有更高的催化活性,而且随着催化剂粒度的减小,,ZrO 2具有稳定反应活性中心的作用. 关键词:超细粒子催化剂,铜,氧化锌,氧化锆,二氧化碳,加氢,甲醇中图分类号:O643 文献标识码:A CO CO 2引起的遍及全球的温室效应,使得控制和利用 CO 2的化学固定方法之一就是 CO CO 2催化加氢的研究主要集中在合成甲醇方面[1~ 3].超细催化剂具有比表面积大、分散度高和热稳定性好的特点,[4]和 Chi [5]等成功地制备了超细 Cu2 ZnO2 Al 2O 3和 Cu2 ZnO2 SiO 2催化剂,并进行了 CO Cu2 ZnO2 ZrO 2催化剂,考察了其在 CO 2加氢合成甲醇反应中的性能,并讨论了 ZrO 2的作用. 1 实验部分 催化剂制备 溶胶2凝胶法将硝酸铜、硝酸锌和硝酸锆在 368K适当脱水后按化学计量比溶解到乙二醇中,在搅拌下逐渐升温,保持在 353K烘干 48h,然后分段程序升温至 773K,焙烧 4h制得 Cu2 ZnO2 ZrO 、成型并筛分成 30 ~ Ⅰ2 n,其中Ⅰ代表溶胶2凝胶法,n代表 Cu,ZnO和 ZrO 2 (Al 2O 3)的质量比. 共沉淀法将硝酸铜、硝酸锌和硝酸锆配制成 01 1mol/L (以 Cu 2+计)的水溶液,在搅拌下缓慢滴加 9%氨水至 pH=7,室温下陈化 24h,低温干燥脱水,然后分段程序升温至 773K,焙烧 4h,Ⅱ2 n,其中Ⅱ代表共沉淀法,n的含义同上. 共沸蒸馏法将