含氢硅烷的硅氢加成反应及催化剂负载化研究.pdf

浙江大学化学工程与生物工程学系
硕士学位论文
含氢硅烷的硅氢加成反应及其催化剂负载化研究
姓名:刘国旺
申请学位级别:硕士
专业:化学工程
指导教师:范宏
20100101
摘要有机硅化合物及有机硅材料广泛应用于石油、建筑、电气、纺织、汽车等传统工业部门,除此之外,人们还在开发将其应用于电子、新材料和生命科学等高新科学技术领域。。硅氢加成反应是有机硅化学中研究最多,应用最广的化学反应之一。目前,工业上广泛使用的硅氢加成反应催化剂是催化剂炔岬囊毂既芤,但该催化剂也有其局限性。本文第一部分研究了通过硅氢加成反应来制备乙烯基硅烷偶联剂。针对乙炔与含氢硅烷已趸柰椤⒓谆趸柰椤⑷裙柰和甲基二氯硅烷墓枨饧映煞从ΓS玫腟呋炼愿梅从Υ呋≡裥圆高,很容易得到二次加成副产物瓷傻囊蚁┗柰榛箍捎朐虾夤柰榻硅氢加成反应1臼笛橹饕Mü谋湟訮;钚宰榉值拇呋逑档呐涮謇粗票另一均相催化剂—作为上述反应的催化剂,并与催化剂、.络合物催化剂进行了比较,;此外,发现采用乙炔气体与含氢硅烷混合进样的加料方式也可以显著提高反应的选择性和产物收率。结果表明,乙炔分别与三乙氧基硅烷、甲基二乙氧基硅烷、三氯硅烷和甲基二氯硅烷进行硅氢加成反应,各自在最佳的反应温度、催化剂浓度等条件下,%,.ィ%;%,。结果表明,得到两种硅氢加成产物,分别为旺加成产物和映刹主要产物送猓共生少量其它副产物,如四甲氧基硅烷和甲醇等。二氢月桂烯醇与三甲氧基硅烷在反应温度。⒁砸欢考苯为溶剂的条件下,┐%。第三部分是制备的负载型催化剂疕⑵兰燮浯呋阅堋S捎赑为贵金属,虽然均相催化剂,对上述反应具有很高的催化活性和选择性,%,.ァⅡ
关键词:硅氢加成,硅烷偶联剂,.催化剂,乙炔,二氢月桂烯醇,但催化剂分离回收困难,更不能重复使用,因此不利于大规模工业化生产应用。为此,本文以埃洛石纳米管载体,壳聚糖涮澹炔嵛;钚宰分制备了负载型催化剂./,并将其应用于二氢月桂烯醇与三甲氧基硅烷的硅氢加成反应,取得了不错的催化效果,且重复使用多次次浯呋活性没有明显的下降。此外,当该催化剂应用于乙炔气体与含氢硅烷的硅氢加成反应时,多次重复使用后,每次得到的产物几乎均为二次加成产物。负载型催化剂
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⋯一虢玉\阂谚一期:卿年乡即日学位论文作者签名:五九凉签字日期:川。年弓月,浙江大学研究生学位论文独创性声明学位论文版权使用授权书签字日期:沙舻年翵表或撰写过的研究成果,也不包含为获得逝姿盘堂或其他教育机构的学位或逝垄盘堂构送交本论文的复印件和磁盘,允许论文被查阅和借阅。本人授权逝姿盘堂有权保留并向国家有关部门或机本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含其他人已经发证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。本学位论文作者完全了解可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播,可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。C艿难宦畚脑诮饷芎笫视帽臼谌ㄊ导师签名:日
致谢二零一零年一月于求是园本论文是在导师范宏教授的悉心指导下完成的。范老师学识渊博、阅历丰验方面给予我详细的指导,使我理论知识水平和实践动手能力得到大幅提高,还教会我许多为人处事的道理,。在此对范老师表示衷心的感另外还要感谢李伯耿教授、罗英武教授和吴林渡等课题组老师对本课题提出的相关宝贵意见和建议,以及分析测试中心的卜志扬、顾雪萍、韩冬林、何玲最后我要感谢我的父母,你们总是无怨无悔的为我默默辛劳着,不求任何回报。不论我成功与否,你们总是一如既往地坚定的支持我。你们的付出儿将永由于本人学识有限,文中难免有错误和不妥之处,恳请各位老师和同学批刘国旺富,而且治学态度严谨,工作一丝不荀。两年多来,范老师不仅在理论和课题实谢和崇高的敬意和朱京科等老师对我分析表征实验的支持与帮助。在实验期间,不仅得到了谭军、左春苗和杨楚峰等师兄的关心与照顾,同时还得到实验室夏国龚、卢赵志、周尚寅、李诚