TiO2%2f石墨烯磁性复合材料的制备及性能研究.pdf

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工学硕士学位论文

TiO2/石墨烯磁性复合材料的制备及
性能研究










硕士研究生:康美荣
导师:李宣东
申请学位:工学硕士
学科:化学工程与技术
所在单位:理学院化学系
答辩日期:2011 年 6 月 24 日
授予学位单位:哈尔滨工业大学
Classified Index:
.: 541


Dissertation for the Master Degree in Engineering



PREPARATION AND
CHARACTERIZATION OF
TiO2/GRAPHENE IC
COMPOSITION





Candidate: Kang Meirong
Supervisor: Li Xuandong
Academic Degree Applied for: Master of Engineering
Speciality: Chemical Engineering and Technology
Affiliation: Department of Chemistry
Date of Defence: June, 24th, 2011
Degree-Conferring-Institution: Harbin Institute of Technology
哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
摘要
光催化剂可以利用光能降解环境污染物,不仅起到了环境治理的作用,还
可以节约能源。其中 TiO2 作为一种传统的光催化材料,因其价廉、无毒、化
学性质稳定等优点,受到广大研究者的青睐。纯相的 TiO2 只能吸收紫外光,
不能利用可见光进行光催化降解,使其应用受到限制。研究者们对其进行了改
性研究,并取得了一定的成果,但还需要进一步的完善,使其不仅性能优异,
而且更具有实际应用价值。
石墨烯材料,为二维的晶体材料,具有很多独特的性质,利用其比表面积
大、优良的导电性等特点,与 TiO2 复合在一起,有望显著提高光催化剂的催
化活性。因此,通过改进的 Hummers 法,制备出了氧化石墨烯材料,加入到
TiO2 前驱体中,通过水解反应,制得 TiO2 与氧化石墨烯的复合材料,再经过
还原反应,得到了 TiO2 与石墨烯的复合材料。TiO2 粉末相对光催化活性较
高,但是其回收利用困难,采用共沉淀法制备 CoFe2O4 磁性粒子,并通过溶胶
凝胶方法复合到 TiO2 中,利用其磁性,使得催化剂的回收利用更高效而便
捷。为制备出既具有较高的光催化活性,又便于回收利用的多功能型光催化
剂,将 CoFe2O4、石墨烯同时与 TiO2 复合在一起,制备出性能更好的新型光
催化剂。对各种复合材料进行了红外、X 射线衍射、X 射线光电子能谱、扫描
电子显微镜、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射等表征,对复合物的晶型、
表面成键及表面形貌等有了深入的了解,并考察了实验条件及其结构对催化性
能的影响,确定了各种复合材料的最佳制备条件。
制备出的 GO 具有很多的极性含氧基团,使得其溶解性极大增强,还原以
后得到的石墨烯,为单层的片层结构,厚度为 ,且 GO 和 RGO 均在
可见光区有较强的吸收。
水解法得到的不同质量比的 TiO2/GO 和 TiO2/RGO 复合材料,其中的
TiO2 均为锐钛矿晶型。TiO2 颗粒沉积在 GO 和 RGO 的片层结构上,研究表
明,TiO2 颗粒在成核的过程中,与羟基和羰基的结合活性较高,而与羧基的
结合活性很低。复合物在紫外光区和可见光区均有较强的吸收,在可见光下,
TiO2 与 GO 及 RGO 的质量比均为 1: 时,光催化活性最好,2h 降解率分别
达到了 99%和 %,远远高于单纯的 TiO2 的 %,且复合催化剂具有较
好的重复使用性能。
溶胶凝胶法制得不同摩尔比的TiO2与CoFe2O4复合材料,分别经过450℃、
550℃、650℃煅烧,其中的TiO2仍保持原有的晶型,CoFe2O4为尖晶石晶型。
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哈尔滨工业大学工学硕士学位论文
复合材料均具有磁性,且随着CoFe2O4含量的增加而增强。样品表面呈不规则
的形貌,CoFe2O4磁性粒子表面包覆着TiO2。复合材料均在紫外光区和可见光
区有较强的吸收。对其进行了可见