冷等离子体炬在甲烷二氧化碳重整制合成气中运用.pdf

四川大学硕士学位论文冷等离子体炬在甲烷二氧化碳重整制合成气中的运用化学工艺专业研究生龙华丽指导老师印永祥甲烷和二氧化碳是主要的温室气体,且二氧化碳又是一种可以利用的碳源, 因此,由甲烷二氧化碳重整制合成气是天然气和二氧化碳综合利用的有效途径之一,已引起了人们的高度重视。甲烷二氧化碳重整制合成气的HYCO约为1, 、合成甲醇的理想原料。运用冷等离子体技术进行甲烷二氧化碳重整制合成气的研究,对资源利用和循环经济都有重要意义。等离子体作为物质的第四态,在其空间内含有丰富的高活泼性原子和分子、离子、电予、激发态分子和中性粒子等。等离子体作为一种特殊的手段,在参与化学反应和催化剂的制备上受到人们的关注。本文重点研究冷等离子体炬在甲烷二氧化碳重整中的应用。具有创意的研究内容主要包括三个方面:利用氢气冷等离子体炬还原重整反应催化剂,直接重整甲烷二氧化碳制合成气,和与催化剂协同作用实现甲烷二氧化碳的高效重整。论文的第二章是利用氢气作放电气体的冷等离子体炬还原催化剂的实验。用XRD、BET和TGA对还原后催化剂进行了表征,表明与常规还原方法相比, 冷等离子体炬还原的催化剂比表面积增加,活性组分Ni的晶粒变小且分散度提高,反应后催化剂表面积碳少。在常规连续流动固定床反应器上对催化剂性能的考察表明,等离子体还原制备的12%Ni/A1203(p1)催化剂与常规还原的催化剂 12%Ni/A1203(c)相比,具有更好的低温活性,700℃%%,在800℃反应48h活性无明显下降。实验结果表明,冷等离子体炬是一种高效且耗时短(10min)的还原方法。论文的第三章是单独利用冷等离子体炬重整甲烷二氧化碳实验。实验表明: (CH4=,C02:,N2--)和体系的输入功率770W时,%%,%%,产物组成简单,气相色谱检测未发现C2烃。与其他形式的冷等离子体(介质阻挡放电、电晕放电)相比,冷等离子体炬条件下的甲烷二氧化碳重整不仅处理量大(o。5m3锄,而且目标产物合成气选择性高, 。论文的第四章考察了催化剂与冷等离子体炬在甲烷二氧化碳重整中的协同作用。与单独的等离子体炬反应相比,将12%Ni/7-A1203催化剂放置反应体系后, %%,且H2和CO的选择性增加,%和11。38%,体系能量产率从2。94mmol/kJ增加至 。冷等离子体和催化剂的协同效应优化了反应性能。综上所述,冷等离子体炬还原制备的催化剂——活性高、稳定性好且还原过程耗时短,是一种优良的新型催化剂还原方式;冷等离子体炬甲烷二氧化碳重整处理量大,能量产率高;冷等离子体炬与催化剂协同作用优化了反应,进一步提高了体系能量产率。关键词:冷等离子体炬等离子体还原催化剂甲烷二氧化碳合成气璺型查兰翌主兰垒笙奎 TheApplication ofColdPlasma Jet on Carbon Dioxide Reforming ofMethane toSyngas Specialty:Chemical technology Postgraduate:Long Huali Supervisor:Y'm Yongxiang Since bothmethane and carbon dioxide a坤掣蟹曲house gas,and carbon dioxide can be utilized a8 a SOBI"℃e ofcarbon,more attention hasbeen focused on thereforming ofmethane with carbon dioxide tosyngas asitis ODe of thepromising ways tointegrated utilization both nature gas theratioofhydrogen tocⅢbon monoxide inthesTngas was around itWaStheproper material formethanol synthesis andFisher-Tropseh synthesis toliquid fuds,The study ofcarbon dioxide reforming ofmethane by coldplasma i3significative to