钛硅分子筛ts-1催化环氧化制甲基环氧氯丙烷地研究论文.pdf

青岛科技大学研究生学位论文钛硅分子筛TS一1催化环氧化制甲基环氧氯丙烷的研究摘要甲基环氧氯丙烷(MECH)用途十分广泛,是~种重要的化_工原料。目前该产品主要销往美圊、日本和欧洲等国家,产品供不应求。每吨产品的利润很高,是受到中国自然科学基金资助的高科技产品。本项研究采用甲基烯丙基氯与过氧化氢直接环氧化的方法制甲基环氧氯丙烷,用钛硅分子筛作为催化剂。这是一种工艺流程短,对环境无污染的绿色化学生产方法。钛硅沸石分子筛是八十年代开发的一种新型沸石分子筛催化材料。钛硅沸石分子筛在以双氧水为氧化剂的低温氧化反应tf,具有特殊的催化性能,其反应条件温和,选择性高,副产品为水,对环境无污染。钛硅沸石分子筛自成功开发以来,一直受到催化剂研究者的关注,并且由此开发出一系列环境友好选择氧化新工艺。近年来,以钛硅分子筛TS一1为催化莉, 开发环境友好化工工艺成为催化领域研究的热点之一。本文将近年来国内外对甲基环氧氯丙烷的制备方法、应用,钛硅分子筛 、用途等各方面文献做了综述;并且对MECH合成和催化剂制备、改性、成型进行研究,此种研究离工业化生产尚有一定差距。本实验对反应条件进行r优化,具体实验及结论如下: 一、在反应温度为40℃::催化剂用量3克;AC: H。O。=:1(摩尔比)的反应条件下,对一批催化剂的催化性能进行测试, 实验结果表明:焙烧温度:580℃:焙烧时间:6小时:晶化温度:185℃: 晶化时间:5天,在此条件下合成的催化剂催化环氧化性能较好。二、在优化条件下合成的催化剂的催化下进行环氧化反应,对{^EcIl的合成条件进行优化,优化条件为:反应时间2小时,催化剂用量为2。5克,:1,反应温度45℃。在此条件下进行MAC环氧化反虑,结果如F: MAC转化率:;双氧水有效分解率:%:MECH选择性:92%; 钛硅分子筛TS-1催化环氧化制甲基环氧氯丙烷的研究 MECH的产率:%。 t、催化剂挤条成型,用硅溶胶做载体,NaOH做胶溶剂。四、催化剂寿命的考察。结果表明:催化剂TS一1的使J甘寿命不足很好, 需要继续对此进行研究。目前在实验室已完成催化剂制备,合成出小试样,钴等_T作。正在继续探索提高催化剂使用寿命的研究工作。关键词: Study on Prepararion of 2一Methyl EpichlorOhydrin From Methallyl Chloride Catelyzed by TS-1 ABSTRACT 2一Methyl Epichorohydrin(MECH)ls an anic chemical it’s appiicatlon ls qulte ,the production ls mostly sold to America,Japan and some countries in demand exceeds profit ls 1tern gets imbursement from natural science fund. In our research,the method of preparin92一Methyl EpichOrohydrin (MECH)ls directly epoxy oxidation by MAC and H202,using T1一Si molecular sieve as technlcs flow is short,no zeolite with Ti(IV)in the framework of si^licalite is a new kind of zeolite catalyst developed in was found that TS一1 has unique catalytic can activate aqueous hydrogen peroxide to oxide pounds selectively. These oxidation reactions carried out at ambient conditions(neap room temperature)with little titanium—silicalite catalysts have attracted much attention and many environm