甲醇合成催化反应机理及催化剂失活因素考察.doc

中国石油大学(华东) 硕士学位论文甲醇合成催化反应机理及催化剂失活因素考察姓名:白绍芬申请学位级别:硕士专业:化学工程与技术指导教师:刘欣梅 201206 以T仙状疾坏?梢┣褰状迹叶曰航釩排放的衍射及透射电镜表征手段,考察了催化剂的比表面和孔结构、物相结构及微观形貌等; 同时,结合催化剂反应性能评价数据筛选出了较优的催化剂。结果表明,以???为沉淀剂的催化剂??稚⒍茸罡撸?⒋嬖诖罅緾?与??的晶界以及边缘缺陷位,显技术得到甲酸基和甲酰基是反应的中间物种。采用程序升温脱附手段,分别考察了?、?以及提高催化剂对反应物种吸附量的作用, ?与??在反应中起到协同作用。关键词:甲醇合成, ?/ ??催化剂,沉淀剂,反应机理,失活???????????????????????????????????????瓵???????????????????????????????????????.?????瑃?????????阅???????. ???????????????, ????????????????????????????????????????????????????琾????????????????????????????. ?????第一章绪论具有重要的经济价值和现实意义。线,这对于缓解由于大量??欧乓?鸬奈率倚вξ侍饩哂兄匾 R 庖澹?参A?跜?目前, ??忧夂铣杉状即呋?林饕<?性谝韵氯?啵篊?痁?/ ???珻?痁?/ ??第一章绪论择性较为理想。会产生较大的影响。表面张力小、粘度大的溶剂有利于得到高活性超细催化剂。丛昱??结果表明,随着催化剂粒度的减小,甲醇的选择性和时空收率变大,催化剂的粒径降低???—???其中,反应?.?、?.?为平行反应,反应?.?、?.?为串连反应。于延长催化剂的寿命以及防止床层飞温。比较反应?.?、?.?的反应物与产物气体可能是由于形成不同中间物种所需能量不同;对于不同的催化体系,有不同的反应中间的直接碳源; ??从Φ闹屑湮镏郑??反应的控速步骤; ?????在反应中的作用等。早期研究者多数以动力学和?、?吸附等间接的实验结果为基础进行反应机理的研究;而现在多数基于同位素标记、光谱测定以及动力学模拟计算等比较直接的证据,但仍不能得出统一明确的结论。按合成甲醇直接碳源的不同,将机理划分为以下三种: ?与??餐?魑V 苯犹荚椿?怼??魑V 苯犹荚椿?硪约癈?作为直接碳源中国石油大学?6?硕士学位论文?????’??????。????????彳。其中,反应??、?.?、?.?、?.?组成?加氢合成甲醇过程, ?.?、?.?、殷永泉【??炔捎迷?缓焱獗碚魇侄危?????. ??的条件下,直接在第~章绪论?图????/ ??疉??理中,表面氧还是?活化方式的重要影响因素。可能遵循不同的反应机理。催化剂结构不同,导致反应机理不同。?????康炔捎肨?、????????????、??约癉??等表征????????????—, ???加氢合成甲醇路径: ???跆跫?拢篊?????#?笮?街栌隒?加氢步骤相同;