一氧化碳甲烷化反应研究.pdf

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化学研究与应用�
����年第��卷第�期�。���岫���������∞如�����.����.�������
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��一氧化碳甲烷化反应研究�
陈绍谦�
【四川联合大学化学系成都��������
摘曼在��催化剂上研究了��的甲烷化反应。结果表明�在�基催化剂上和�基僵化�
剂上,分别存在一种及两种��加氢生成甲烷的话性中心。甲烷化在两种催化剂上以表面碳机�
理进行。计算了��甲烷化反应的脱附活化能。�
一�
关键词��甲烷化��催化剂Ⅱ哑�亿碳�
中围分类号�——�
援�
��的甲烷化反应是硪一化学中的一个重要课题,也是最简单的费一托合成反应。因此,�
�甲烷化反应的研究,对硪一化学及费一托合成的深入研究、工业生产及环境保护等方面都具�
有重要意义。国内外很多学者对此问题都十分关注,进行了不少研究工作。对��甲烷化反应�
机理,曾出现过多种看法,到目前为止,比较一致的看法是表面硪机理,诙机理认为��在催化�
剂表面发生歧化反应,生成表面硪��,表面硪再与�作用生成���【“�“���”。�.����等�
更证实有四种表面硪形式,其中以�型表面硪的加氢活性最好�.:。�
本文利用程序开温脱附技术和脉冲微反技术研究了两种��催化剂上��的甲烷化反应�
过程,对反应机理进行了探讨。�
实验部分�
�实验装置�.�
�������.实验:所使用的装置、反应器、气体鉴定仪基本上与文献�中所报道相同,即采用�
常压动态法程序升温脱附装置。�
���脉冲擞反实验:将微型不锈钢反应器与气相色谱仪连接,进行相关实验。�
��试剂与催纯剂�
催化剂同文献��冲所报道。载气用��.�����气,还原及加氢用�用��.��钢瓶氢,���
由化学纯甲酸在浓硫酸作用下脱水得到。以上各种气体使用时都还需进一步除水、净化后进入�
反应装置。�
�.实验过程豆条件�
�】,��甲烷化的脉冲擞反实验:在反应器中部装入����一���目的催化剂,两端用�英砂�
填充。����时在�。气流中还原�小时后,用��气吹扫两小时,注入��脉冲,然后注、�脉�
冲。试验从����开始。.�
本文于����年��月��日收到�
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第�期�陈绍谦:一氧化碳甲烷化反应研究�����
�����甲烷化的����研究:�反应器的底部装人��目的石英砂,然后装人��—��目的�
催化剂,在�:气流中升温还碌,维持����还原两小时。然后在��气瀛中�奇却至室沮,并继续�
吹扫半小时,其后按以下两种方式进行��的甲烷化反应。�
���催化剂在��气中进行吸附,达饱和后,用�气流吹扫反应体系中来被吸附的���
及催化剂表面上物理吸附的��,然后在�气流中进行����过程�
�����和��共吸附的����实验:���催化剂在��气流中吸附达饱和后,在��气流中�
以脉冲方式注人�脉冲,使��在催化剂上吸附,吸附完毕后,在��气流中吹扫半小时,井在�
��气流中进行����过程。���催化剂在��气流中吸附达饱和后,又在��气流中吸附达饱�
和,然后用��气流吹扫半小时,井在��气流中进行����过程。�
在以上各程脱过