甲烷液相选择性催化氧化制甲醇的研究-化学工程专业论文.docx

摘 要本文分析了甲烷液相选择性催化氧化制甲醇的国内外研究现状,研究了甲烷在发烟硫酸中选择性催化氧化制甲醇的工艺路线。筛选出了该反应体系的最佳催化剂;考察了Vz0,和Iz催化下工艺条件对反应过程的影响;结合实验结果和文献导出了在V:0,和I:催化下的催化机理;确定了在V:0,催化下的反应速率方程式;最后,对反应体系进行了热力学计算。在催化剂的筛选中,考察了过渡金属盐及氧化物催化剂、碘系列催化剂和杂多酸、过渡金属配合物与有机金属化合物催化剂。认为v205和12是最适宜的催化剂。在工艺条件的选择中,分别研究了在v:O,和I:催化下,反应温度、催化剂加入量、反应时间和发烟硫酸中SO,的含量对反应的影响。筛选出的V20,催化下的最优工艺条件是:反应温度l80"(2,,反应时间2h,发烟硫酸中S03含量50wt%。%,%。I:催化下的最优工艺条件是:反应温度200"C,,反应时间3h,发烟硫酸中S03含量50wt%。%,%。在催化机理的研究中,用实验结果否定了甲烷在发烟硫酸中选择性催化氧化的自由基机理,认为该反应属亲电取代机理。并结合文献推出了在V:0,和12催化下的催化机理。在反应速率的研究中,从压力一一时间瞌线出发,推出了在V:O,催化下的反应速率方程式,确认该反应属一级反应。在热力学计算中,运用Gaussian98软件对整个体系可能发生的反应进行了热力学计算,并得到了若干结论。关键词甲烷液相催化氧化硫酸单甲酯甲醇STUDY ON THE CATALYTIC SELECTIVE OXIDATIoN ’;pounds;hetreopolyacids,,,theinfluenceoftemperature,theamountofcatalysts, thereactioncatalysedbyV20s,mended areasfollows:reactiontemperature180℃,amountofV,,reactiontime2h,也econtentofS03inoleurn50wt%.%%.:reactiontemperature200℃,,reactiontime3h,thecontentofS03inoleum50wt%.%%.Inthestudyofcatalyticmechanism,freeradicalmechanismWasdeniedthroughtheexperiment,andtheelectrophilicalternativemechanismwassuggested.