掺杂二氧化钛光催化剂的制备及光催化性能研究.doc

中国石油大学硕士研究生学位论文华东(申请工学硕士学位)掺杂二氧化钛光催化剂的制备及光催化性能研究学科专业培养方向硕士生材料物理与化学纳米材料与功能材料胡燕郑经堂教授指导教师入学日期:2004年9月论文完成日期:2007年4月掺杂二氧化钛光催化剂的制备及光催化性能研究胡燕(材料物理与化学)指导教师:郑经堂教授摘要半导体光催化作用可有效降解和消除有害污染物,近年来,以Ti02为光催化剂的多相光催化已成为环境治理领域的重要研究方向,但Ti02还存在以下几个缺点:①光生载流子的复合速率高,光催化效率低。②由于Ti02带隙较宽(),只有在能量较大的紫外光照射下才能表现出光催化活性,而紫外光在太阳光中所占的比例较小。③悬浮态’Ij02光催化剂在实际应用中存在易凝聚和难回收问题,以上缺点制约了1i02在实际推广应用。本论文针对丽D2光催化技术存在的问题,本文主要就纳米Ti02的制备、纳米n02的掺杂改性及’n02的固定化等开展了如下工作:本文采用正交设计方法,,确定了各因素所对应的最佳水平和影响主次,其影响主次依次为煅烧温度(500℃)、冰醋酸加入量(20m1)、蒸馏水加入量()、无水乙醇用量()。研究表明,在50012下煅烧得到的Ti02纳米粒子光催化活性最高,晶型为锐钛矿相,。煅烧温度对纳米Ti02的晶型和颗粒影响较大,随着温度的升高,Ti02逐渐由锐钛矿向金红石相转变,且晶粒尺寸也逐渐增大。本文对Mo和Crigi种过渡金属掺杂改性Ti02纳米粒子进行了研究,研究表明Mo和cr离子的掺杂均抑制了晶粒的生长,并使吸收带边发生不同程度的红移。掺杂元素、掺杂量和煅烧温度对Ti02光催化活性有较大影响,%,最佳煅烧温度为50012。Mo和cr离子能有效地提高纳米Ti02粒子的光催化活性,掺杂后Mo的光催化活性好于Cr掺杂的,光催化活性的提高与掺杂离子引入的杂质能级及晶粒尺寸等有关。、Eu、Ce和Y四种稀土元素的Ti02纳米粒子,并利用XRD、、TEM、BET及XPS对其进行表征。结果表明稀土金属的掺杂抑制了晶型的转变和晶粒的生长,同时引起晶格膨胀,并均使Ti02样品的吸收带边发生不同程度的红移和吸收强度增大。Ⅻs测试结果表明Sm元素以Sm203的形式部分富集在Ti02表面。掺杂Sm、Eu、Ce和Y四种稀土元素能有效地提高光催化的活性,光催剂的活性为:Sin>Eu>Y>Ce,%,最佳煅烧温度为500℃。研究发现不同稀土元素掺杂改性后期光催化活性大小变化规律与稀土+3价离子4f轨道上电子数目存在对应的关系。并在模拟太阳光下,光催化降解甲基橙实验表明:Sm/%并在500"C煅烧的Sm掺杂改性Ti02纳米粒子的光催化活性最高,%。本文对600"C和800。C温度下煅烧的ACF负载的Sm掺杂改性Ti02薄膜和重复使用后的薄膜进行研究考察其光催化活性。研究表明600℃煅烧的Ti02薄膜的光催化活性最佳,随着温度的升高,薄膜表面出现龟裂和薄膜附着性能降低,光催化性能降低。重复使用后的薄膜性能略有下降可能和少量Ti02脱落有关。关键词:二氧化钛,掺杂,光催化,负载StudiesonPreparationandPhotocatalyticPerformanceofTi02PhotocatalystbyDopingHuYah(MaterialsPhysicsandChemistry)Directed蚵ProfessorZHENGJing-anicpollutentsinwaterefficientlybyoxidationutilizingTi02asacatalyst,,Ti02hasseveraldisadvantagesasfollow:①Thehighrateofelectron-binationonparticlesresultsinalowefficiencyofphotocatalysis.②Ti02mayshowphotoeatalyticactivitybyirradiationofultravioletlightforitswidebandgap(Eg=),buttheproportionofUVlighttothes吼lightisverysmall.③The