复合金属氧化物催化剂的制备和性能研究.pdf

分类号: UDC: Y;1049485 单位代码:10220 学号:0403098 大庆石油学院硕士研究生学位论文论文题目:??????祝~宝?东????????一指导教师...????王?一鉴??教攮????????????王一学一砥一±????????学科、专业...?????.业一学~王一捏?????????????????????....??????授予学位日期..??????????????????.. 2007年3月20日摘要丙烯酸是重要的化T原料,其用途还在不断扩展。与目前工业上广泛采用的丙烯两步氧化法相比,丙烷直接选择氧化制丙烯酸不仅具有原料价格便宜、工艺路线短等优势,而且可以充分合理的利用饱和烃资源,是一条理想的台成路线。本论文利用同定床微型反麻器,连续进辩,通过研究采用不同制备方法所得的复合金属氧仡物 Mo-V-Tc-Nb-O催化剂性能。发现添加Ni元素、AI:03黏台剂虽然都能提高该催化剂的催化活性,但目的产物丙烯酸的选择性均明显降低了;催化剂前驱体适合利用旋转蒸发千燥的方式制备,干燥的温度虑选择50℃;催化剂焙烧过程和惰性保护气的种类关系不大,敞开的焙烧气氛比封闭的焙烧气氛要好,催化剂表面的N2气流速以ImL/m/n为宜,经两次焙烧所制备的催化剂性能最好;催化剂在 210h稳定性考察过程中性能并不稳定,丙烷的转化率从485%%·% %。对催化工艺的考察表明,与不锈钢管反应器相比石英管反应器更适宜丙烷选择氧化制丙烯酸,最佳空速为6/)oh"‘。通过对催化捌进行XRD、BET等表征,说赐A]203黏合;i{l改变了催化剂的晶相结构,提高了催化剂的比表面积,1h,,M03相对丙烯酸的生成发挥着重要的作用。关键词:丙烷;丙烯;丙烯酸;选择氧化;复合金属氧化物催化剂 The using gcraofacrylicacid(AAl whi曲is inlportant law material ofchemical industry,is pared withthetwosteps-oxygenation ofpropylene toplepare acrylicacid,theoxygenation ofpropane hastheadvantages ofcheaper fawmaterial and bdefer preparing the ,it's anidealwaytop∞pareAA. Inthispaper,pared plexmet捌de Mo-V-Te-Nh-O catalysts prepared by different was carried out in a mini-fixed bed reaetoi inwhich thefeeding gas supplied experiment result hasshowed:Mthough adding NiandA1203c311妇asc theaclivity of thecatalyst,but seleclivity dryness is suitabletoprepafe the precursorsofthecatalyst,andthe dryingtemperature shouldbe 50" doesn't have todowiththekind ofthesatlty ofN2 is1IIll加jn,the catalystprepared by twice caleiaatioe pracesses thebest,but thesfab证ty ofegnard gas,the opening calcination ambience better than the closeambience,the appropriate flowvelocwhich is not good inthetestenduring 210 hoers,in which the conveTsion ofpropane incfesaed %%.and theyield ofacrylic acidi