稀土（la，y）改性sapo-34分子筛催化转化甲醇制烯烃研究.pdf

大连理工大学
硕士学位论文
稀土(La,Y)改性SAPO-34分子筛催化转化甲醇制烯烃研究
姓名:吕金钊
申请学位级别:硕士
专业:物理化学(含化学物理)
指导教师:王新平
20090601
摘要虺芃饩隽擞捎谑投倘倍贾碌牡吞烯烃缺乏的难题,因而引起了世界各国的广泛关注。对于从Γ阅苡乓斓拇呋剂是该项研究的核心。.分子筛以其高甲醇转化率和高乙烯、丙烯的生成选择性催化剂抗积炭失活的能力,从而延长催化剂的寿命以降低催化剂的再生频度,是反应亟待解决的问题。为此,本论文进行了以下几个方面的研究,所得的结果为:直鸩捎霉烫胱咏换环ê鸵禾胱咏换环ń⊥两鹗麸皖Ⅵ,制得了、男缘腟呋粒⒔溆糜贛催化反应。结果发现,,其催化性能没有明显改变,。在评价的反应条件下,固态离子交换法改性的...呋辽希甲烷的生成得到了更好的抑制,%仍赟岣吡私个百分点柚赬、.、等温吸附/脱附、.瓺、。结果表明,,稀土离子取代了骨架四面体中的进入了分子筛的骨架,,稀土离子很少存在。因此,可以认为,,是由于稀土离子进入了分子筛骨架所致。诹鞫潭ù卜从ο低常疾炝朔从ξ露取⒓状冀峡账佟⑺急群拖土离子的含量等因素对固态离子交换法改性催化剂抗积炭失活能力的影响,优化了反应条件。得出了下述最佳反应条件:反应温度为韭畚幕箍疾炝擞霉烫胱咏换环ǜ男运%甋甋催化剂的再生性能。结果表明,催化剂经三次再生后,无论是催化剂的寿命还是甲醇的转化率都与相应新鲜的催化剂非常接近。这说明该改性催化剂具有良好的再生性能。关键词:稀土改性;籗;甲醇;低碳烯烃甲醇制低碳烯烃成为目前从ψ詈玫拇呋痢5牵鑫R恢治⒖追惺牧希琒诜从程中极易因积碳堵塞孔道而造成催化剂的快速失活。因此,如何提高从讨,甲醇的质量空速是ǎ寄尔比为。大连理工大学硕士学位论文
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【丛。工岱縥生盒壬筮』搓生匕筮业翌西主茎だ醚芯置坌钩大连理工大学学位论文独创性声明日期:趔辍N逶隆7日作者郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知,除文中已经注明引用内容和致谢的地方外,本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果,也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。作者签名:
日期:“年上月王日餤年—乙月上日学位论文题目:蕴土。瑉淘畋卦蚜Ⅱ,在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于大连理工大学,允许论文被查阅和借阅。学校有权保留论文并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版,可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印、或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。作者签名:日期:导师签名:大连理工大学硕士学位论文
言引低碳烯烃中的乙烯、丙烯是现代化学工业的基本有机原料。目前,乙烯和丙烯主要是通过石脑油蒸汽裂解生产。这种路线的缺点是过分依赖石油。就石油而言,短时期内有价格、供应不稳定的问题;长时期则有资源储藏量有限,从而产生“石油危机奈题。因此,寻找一种新的乙烯、丙烯生产工艺路线以解决“石油危机”问题已经引起了我国煤炭资源丰富,从煤经由合成气萍状脊ひ找丫殖墒臁L烊黄主要成分是甲烷,它也可以经合成气合成甲醇。这就为我国进行甲醇制乙烯、丙烯等低碳烯烃的工艺研究提供了原料和工艺技术上的保障。从我国能源结构特点这一角度来讲,ひ詹唤龆杂谑迪治夜悦捍汀⒌吞枷┨隙嘣;哂兄卮蟮南质意义,而且对于国家的能源安全具有深远的历史意义。竞凸诘闹锌圃捍罅锢硌芯克⒈本┦科院等单位在这方面都已经做了大量的研发工作。他们的研究表明,.分子筛对甲醇转化为低碳烯烃的反应具有优异的催化性能巧肿由傅目拙对洌椎乐辉市鞢的烃类分子自由进出,所以可从甲醇脱水高选择性地制取乙烯和丙烯。随之而来的问题是,.分子筛属于以嶂行奈V鞯乃性催化剂,从讨性诖呋辽喜欢嫌薪峤刮镏实纳伞=峤刮镏室环矫娑氯了分子筛的孔道导致分子筛的孔径变小,从而改变产物的分布;另一方面也会覆