常温下 mno2al2o3催化剂催化臭氧氧化甲苯反应.pdf

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常温下／呋链呋粞跹趸妆椒从饪让芗抠龙丽萍唬越ü”，杨利娴睹，饩，票檀一，叶代启，琖D侠恚甌笱Щ肪晨蒲в牍こ萄г海愣ü阒D侠砉ご笱Чひ稻奂廴究刂朴肷薷唇逃恐氐闶笛槭遥愣ü阒摘要：采用浸渍法制备了，负载的止山鹗粞趸锎呋粒疾炝怂窃诔Ｎ聄催化臭氧氧化甲苯的十牛能，并运用程序升温还原、程序乃温氧化、吸附．脱附和湎吖獾鏵能谱对催化剂进行了表征．结果农明，疉，疉／，催化剂上活件氧中心数最较少，臭氧与甲苯转化率较高；而疉虲／呋辽显蛳喾矗呋到獬氧效率较高的催化剂上甲苯转化率也较高，在本文实验条件珻产率低丁％．当甲苯浓』叟为／，浓度从／提高至痬保妆阶;蚀％提高罕．ィ⑶沂狗从蟠呋帘砻娌锖推犯裱鹾υ黾樱瓷红外光游研究发现，反应过程中生成了含唬珻和倌芨盏奈镏剩琌ǘ鹊奶岣呒铀倭薈一向隒的转化，前者在气氛下几乎／发生反应，而后者在开始分解．基于此，提出了常温下臭氧催化氧化申苯的反应机理．关键词：了氧化二铝；过渡金属氧化物；甲苯；臭氧；审温；原位漫反射红外光谱文献标识码：收稿日期：．．．接受日期：．．．ㄑ读O等耍缁埃；传真：旱缱有畔洌篶．甤基金来源：国家自然科学基金；高等学校博士学科点专项科研基金还腋呒际跹芯糠⒄辜苹计划，本文的英文电子版拾由出版社在铣霭：／／畇．／痡／琙⋯，現．’中图分类号：蜤／瑆．ィ瓵．．文章编号：国际版疭—研究论文：：瑃—琋產猺瑂疉，疉，疉疉．瓸琣％／／．％瓵唬珻，猳猼甌籸瑆瓵．篴；籺；籸籭．仃
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时，反应活化能急剧减小，从而降低了反应温度【浚、比表面积㈨和亲水实验部分等离子体催化囚其较快的起燃速度以及较高的能量效率奖还惴喝衔J且幌钣星熬暗姆掀砑术】，但在消除污染物的同时，也产生二次污染物，如龋嗣欠⑾郑诘壤胱犹宕呋到庥谢掀的过程中，有机污染物降解率与尾气中ǘ扔关昀矗赜诖呋粞跹趸逦廴疚锏难究得到了广泛的开展．在苯‘和乙醇‘剐的催化氧化过程中，当代替提高了氧化效率【．另外，在光催化降解污染物的过程中，同样起到了匿要的作用‘．过渡金属氧化物广泛用于挥发性有机化合物的催化氧化反应中【渲蠱趸锎呋趸钚杂庞，，，，，，蚆趸铮蚨甘芄注【昀匆灿薪玀男源呋痢玖蟆浚约盎钚炭担载的贵金属催化剂【用『臀陆到獬氧．人们广泛研究了催化剂活性组分的负载餐【А表面酸性‘俊⒕褰峁埂性【】等性质对催化剂性能的影响．部分氧化产物的形成足研究催化臭氧氧化反应的重要内容，它不仅是催化剂失活的原冈，也足研究反应机理的途径．在一些反应过程中检测到了醇、醉以及有机酸等产物的生成’】．可通过热处理或通入过最的使催化剂再生．本文考察了室温下指涸赜贏上的过渡金属氧化物催化剂催化臭氧氧化甲苯性能，采用程序升温还原剑迅胶蛒射线光电子能谱源呋两峁菇辛吮碚鳎⒃擞迷温反射红外光谱和程序升温氧化术对反应路径和催化剂表面残留物质的转化进行了研究．催化剂的制备将凤凰精密陶瓷有限公司，／分别浸渍于一定浓度的，和·溶液中，磁力搅拌螅水浴铮稍锏难肪心ズ笤诳掌杏焙烧钚宰榉掷砺鄹涸亓以质量计ィ由于催化剂活性组分的化合价较复杂，为了表达简便，制备好的催化剂分别表示为／催化剂的表征馐栽诿拦罂斯続多功能化学吸附仪卜进行．分枷仍吹手匀コ砻嬖又剩婧笤，一％中以痬升至或觳夂那饬浚赥测试，样品在／中于瞪，然后在中以痬升温至，觳夂难趿浚催化剂比表面积在荚囤麦克公司型伞自动比表面分析仪上测量，测试前样品于气，然后进行何剑迅绞笛椋采用德围型嵌源呋成分进行分析．亿．湎撸珻．校准结合能．测试结果通过．软件进行分析．原位实验在秃焱夤馄滓拦鶷辖校分糜诖有窗片的反应池中，仪器分辨率为～，扫描范围～～．测试前，样品在纯气氛中加热全⒈３露冉抵潦椅潞笤诓煌跫下反应．催化剂的评价气态甲苯通过鼓泡产生，臭氧发生器将纯转化为，何F胶馄澹巳菲ㄈ牖冲瓶进行混合．气体中甲苯和ǘ确直鸩捎闷色谱和臭氧分析仪．进行分析．催化反应器为直径、长度的石英管．龙丽萍等：常温卜．／呋链呋粞跹趸妆椒从‘，琋疉，疉，疉硐型用／．—一；—籈篶．甤西，，：／／畇．痵／．疉．甤甤．．．
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峁胩致甲苯的臭氧催化氧化反应活性甲苯与木喾从Ψ直鹪诹礁雠ǘ缺壤进行，结果见图梢钥闯觯孀攀奔涞难映ぃ旌气体中甲苯与呐ǘ燃负醪槐洌梢匀衔T诓患催化剂时，甲苯与负醪环⑸从Γ珊雎云涠源化臭氧化反应的影响．当甲苯在催化剂表面吸附甲衡后开始催化臭氧氧化甲苯反应．图狝负载的止山鹗粞化物催化剂上甲苯臭氧化反心结果．可以看出，疉与疉上甲苯转化率较低，而／珻／隢／系脑蚪细撸仍不超过％，低于文献值【庥胧笛橹胁捎媒细的甲芩初始浓度和较低的爰拙倥ǘ缺扔泄兀于臭氧降解率而言，疉显示出最高的活性，其它依次为／珻／珻／疉，且所有催化剂上臭氧转化率都随反应时间的延长而下降．另外，疉催化剂卜高的臭氧转化率对应于高的甲苯转化率；而类似地，疉与疉催化剂上臭氧与甲苯的转化率都较低．还可以看出，疉上首