环氧丙烷异构化催化剂的研究.pdf

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摘要本论文主要研究了碱性磷酸锂在环氧丙烷异构化制烯丙醇反应中的催化作用。探作助剂,二氧化硅和硅胶作为载体催化效果较好;制各过程中的蛙滴贝呋性能最佳,催化剂的煅烧温度为瓹,催化剂在载体上的负载率需高于%。催化剂的最佳使用温度为~℃;催化剂使用笞;视善鹗嫉~降至%左右,可以采用十二烷基苯磺酸钠溶液和乙二醇叔丁醚两种洗液进行洗涤再捎贸绦蛏挛酵迅椒ǘ源呋恋谋砻婕钚越醒芯浚呋胱备过程中曰祷旌戏ê统粱恋矸ㄋ频玫拇呋两辛撕焱狻⑷仁е丶安钊取⒕相、比表面及能谱等相关表征,并对失活前后的催化齐辛吮冉稀P孪蚀呋帘砻活性位多,活性强,而在使用后表面活性位因被积碳覆盖而减少,表面活性基团减少;催化剂使用前后晶型不发生变化,在不同温度煅烧所得的晶型及差热曲线与试剂磷酸锂不同,与失活催化剂卟畋鹨埠苊飨裕淮呋恋男阅苡氡缺砻婊叵岛艽螅的熔结导致左右的大孔分布较多。沉积沉淀法所制备的催化剂是纳米粒子;从剂,失活催化剂的结合能曲线中碳元素的含量则很高,且锂的键合情况与新鲜催化剂件下,测得反应为一级反应,活化能为/。讨了催化剂制备方法及表面酸碱性对催化性能的影响,研究了催化剂在使用前后的微观结构、物相组成、表面性能、热性能等方面的变化。主要内容如下:萌址椒ㄖ票讣钚粤姿犸呋粒渲幸粤姿崮莆T系某粱恋矸ㄓ牖械混合法制备的催化剂性能较好。研究了制备条件对催化剂的性能的影响。以钾离子生以延长催化剂的使用寿命。值不同,催化性能不同,淄加忻飨缘牟钜臁蹈咴礁呒钪行氖慷啵徊得拇呋恋耐迅交罨蹺,,指前因予没有高的比表面积也没有好的催化性能,失活后催化剂比表面积降低。新鲜催化剂孔径分布比较均匀,孔径大小刚好适于环氧丙烷的异构化,失活催化剂因使用过程中孔、治鼍砻鞔呋JЩ畹闹饕T蛭1砻婊肌P孪蚀化剂与失活催化剂的能谱分析表明,新鲜催化剂表面氧元素含量远远高于失活催化略有不同。曰费醣榇呋旃够幕斫辛颂教郑谙四谕饫┥⒂跋斓氖笛樘关键词环氧丙烷异构化烯丙醇程序升温脱附机械混合沉积沉淀机理博士论文环氧丙烷异构化催化剂的研究
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盟§遴研究生瓢嗒年侣。辏月炉飞学位论文使用授权声明本学位论义是我在导师的指导下取得的研究成果,尽我所知,在术学位沦文中,除了加以标注和致谢的部分外,不包含其他人已经发表或公布过的研究成果,也小包含我为获得任何教育机构的学位或学诼畚闹凶髁薍月确的蜕明。南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档,可以借阅交并授权其保存、借阅或卜删公布本学位论文的全部或部分内容。对声明历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均研究生签名或上网公棺木学位论文的全部或部分内容,可以向有关部蚧顾于裘苈畚模幢C艿挠泄毓娑ê统绦虼怼
催化异构化的发展概况引言髀化学工业,特别是石油化学工业的发展,主要取决于催化剂的发展。如世纪初合成氨系列催化剂的开发和生产推动了化肥工业的发展,使全世界的农业生产上了中期由于新型催化裂化分子筛催化剂的开发和生产,使炼油工业迅速发展成为当今的巨大产业,在未来的“石油以后”的时代里,开发新型的合成燃料,也毫无例外地需刻不容缓的任务,这就要求尽快研究无污染物排出的新工艺,大力开发有效治理废渣、大的社会效益,并且还将对人类社会的可持续发展作出重大贡献。前异构化工艺作为一种提高轻质石脑油馏分辛烷值的优异方法在国内外已得到普遍以上的┨辈芬旃棺;1笤倬蔷喾从κ蛊渥;荚子数范围的烯烃。新台阶,在整个人类物质文明的发展史上是一个具有重大历史意义的事件;世纪要首先解决催化剂这一关键问题;五十年代及以后烯烃聚合催化过程的开发和新型催化剂的研制成功与生产,使高分子材料成为一个新兴的产业。在基础化学工业、精细及专用化学品工业其新技术及新产品的开发首要关键也是催化剂的研制;随着工业的发展,保护人类赖以生存的大气、水源和土壤,防止环境污染是一项废水和废气污染的过程和催化剂,在这方面催化剂也起着越来越重要的作用,具有极目前在工业化国家催化剂技术支持的产值已占国民经济生产总值的%,可以说,没有催化剂就没有近代的化学工业,催化剂是化学工业的基石。异构化反应是指将同分异构体的一种结构变成另一种结构的反应。~般在一定条件下在催化作用下进行。异构化反应在石油化工及精细化工领域有着广泛的应用。目应用。异构化反应在某些工业生产装置中也是必要的反应步骤和组成部分。例如:乙烯低分子齐聚生产碳原子数为~的商级┨保山荚邮—及加各异构化工业过程的开发大都采用酸性催化剂或酸一金属双功能