有机化工与催化收稿日期: ! " " # $ " % $ ! & 基金项目: 中国石油化工股份有限公司基金资助项目( ! " " " ! % ) 。作者简介: 蒋吉力( % ’( ) —) , 男, 上海市人, 硕士研究生, 研究方向为精细化学品及其工艺的开发与研究。! " # $ % & # ’分子筛催化合成烷基吡啶蒋吉力% , 毛东森! , 杨为民! , 卢冠忠% ( % * 华东理工大学化学与制药学院, 上海! " " ! # ( ; ! * 上海石油化工研究院, 上海! " % ! " + ) 摘要: , - . / 0 1 . ) 分子筛催化剂是一种具有较强催化活性的醛氨缩合催化剂, 具有反应条件温和、择形选择性高和副产物较少等优点。研究了在, - . / 0 1 . ) 分子筛催化剂上的醛氨缩合反应, 考察了反应温度、催化剂用量、原料配比( 甲醛/ 乙醛, 摩尔比) 、! 值( 氨/ 原料, 摩尔比) 、反应时间以及催化剂使用次数等因素对醛氨缩合反应的影响, 系统地研究了醛氨缩合反应的规律, 优化了反应条件。研究发现, - . / 0 1 . ) 分子筛催化剂的失活过程经历四个阶段: 高水平活性稳定期、活性衰退期、低水平活性稳定期和二次活性衰退期四个阶段。升高温度、增大催化剂用量、一定的原料配比和! 值、延长反应时间均对提高醛氨缩合反应性能有积极的影响。在温度& ) " 2 、常压、原料配比为! / # 、! 值为! 和反应时间% ! ! 3 的条件下, 反应对烷基吡啶的选择性较高, 烷基吡啶的产率可达+ ) 4 以上。关键词: , - . / 0 1 . ) ; 醛氨缩合; 反应条件; 烷基吡啶; 失活历程中图分类号: 5 6 & ! 7 * ’& ; 5 6 ! ) # * ! 文献标识码: 8 文章编号: % " " + $ % % & # ( ! " " # ) " + $ " " # ! $ " 7 ! ( ) ( * + ) , - . + / ) 0 1 . , . " 2 ( * 3 + * 4 + 5 , 6 , / 1 " 7 1 5 ! " # $ % & # ’ 8 1 " * , ) 1 " # $ % & " ’( % , ) $ * + , ! - . / ( ! ! , 0 $ % & 1 ( ’. 2 ’! ! , 3 4 & 5 6 ! . 7 8 , ! - % ( % * 0 9 3 - - : - ; , 3 < = > ? @ A B C D E F 3 C A = C 9 B , G C ? @ , 3 > D C H D > I < A ? > @ B - ; 0 9 > < D 9 < J 5 < 9 3 D - : - K B , 0 3 C D K 3 C > ! " " ! # ( , , 3 > D C ; ! * 0 3 C D K 3 C > L < ? < C A 9 3 M D ? @ > @ N @ < - ; F < @ A - 9 3 < = > 9 C : 5 < 9 3 D - : - K B , 0 3 C D K 3 C > ! " % " ! + , , 3 > D C ) 9 : . ) 5 ( - ) : , - . / 0 1 . ) O < - :
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