分等级纳米复合光催化材料制备及其光催化性能的研究论文.pdf

r 一争◆ r - 独创性声明}Y1 821490 本人声明,所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知,除了文中特别加以标注和致谢的地方外, 论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得武汉理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名:i美i盏日期:、使用学位论文的规定,即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版, 允许论文被查阅和借阅。本人授权武汉理工大学可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索,可以采用影印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论文。同时授权经武汉理工大学认可的国家有关机构或论文数据库使用或收录本学位论文,并向社会公众提供信息服务。(保密的论文在解密后应遵守此规定) 研究生(签名):寺突嵩导师(签名锄日期洲一.,/ 镇, dk 一 9 慧 I 、, - I Classified Index: Fabrication andphotocatalytic properties ofhierarchically posite photocatalytic materials Doctoral Candidate: Supervisor: Academic Degree Applied for: Specialty: Date ofOralExamination: Date ofSubmission: UnitofDegree Conferred: 场Xiaoxiao Doctor ofEngineering MaterialPhysics andChemistry November 2010 November 2010 WuhanUniversity ofTechnology Wuhan University ofTechnology Wuhan 430070,Hubei,E November 2010 翩- l 摘要能源与环境是本世纪科学研究的两大主题,半导体光催化材料在解决环境污染与能源短缺方面表现出巨大的潜力,目前已经广泛应用于污染物深度净化处理,杀菌,光催化分解水制氢,染料敏化太阳能电池等诸多领域。但是,半导体光催化材料的研究面I临着两大科学难题:量子产率低下,光响应范围比较窄,解决这两大问题是开发新型高效光催化材料的关键。发展至今,主要有两类解决方案,一是二氧化钛基体的客体改性;二是开发新型光催化材料。我们的基本研究设想是,在不破坏半导体光催化材料的基本化学结构的基础上,通过其基本纳米结构的多层次结构设计来改善其光催化效率。第一,具有多孔晶化外壳的氧化锌空心球通过一步水热法制备出来,该反应先将葡萄糖和氯化锌的混合物在180 oC下水热24小时,然后产物在不同的温度下煅烧4小时得到空心球。对所得样品进行X射线衍射、扫描电镜、。结果显示通过改变葡萄糖和锌离子的摩尔比足,可以对空心球的平均晶粒尺寸、壳的厚度、比表面积、孔结构和氧化锌空心球的光催化性能进行控制。随着R的增加,光催化性能增强并且在足=15时达到最大值。进一步的结果显示,相对于传统的粉末催化剂,空心球更容易通过沉降或过滤从光催化反应后的溶液中分离出来并重新利用。催化剂经过多次循环降解罗丹明B之后并没有表现出催化性能的降低,这说明氧化锌空心球很稳定不会产生光腐蚀。第二,通过可控的水热沉淀反应大量制备了具有奇特的笼状结构和多孔晶化外壳的氧化铁空心球。该反应利用尿素做为沉淀剂,炭球做为模板在水和乙醇的混合溶液中水热合成,然后产物在500 oC下煅烧4小时制得空心结构。所得样品利用X射线衍射、x射线光电子能谱、扫描电镜、透射电镜、。样品的可见光催化活性可以通过在双氧水存在下利用可见光降解罗丹明B进行检测。实验结果表明,通过改变氯化铁的浓度和炭球的半径,可以对氧化铁空心球的半径、壳厚、平均晶粒尺寸、比表面积、孔结构和光催化性能进行调控。随着氯化铁浓度的增加,平均晶粒尺寸、壳厚和孔尺寸增加,而比表面积和光催化性能降低。进一步的结果显示其他的实验条件例如水热时间和溶剂成分也可以显著影响空心球的产生和形貌。相对于传统的粉末催化剂,氧化铁空心球更容易通过沉降或过滤从光催化反应后的溶液中分离出来并重新利用。第三,单分散的纤锌矿相ZnS空心球可以通过一步无模板水热法大量制各出来,空心球半径为200纳米左右,壳层是由许多纳米颗粒组成的。反应时间、反应物种类和反应温度对空心球的形成都起了重要作用。所得样品利用X射线