铝源前驱体对离子热法合成磷酸铝分子筛的影响.pdf

第8卷第1期过程工程学报Vol . 8 No . 1 2008 年 2 月 The Chinese Journal of Process Engineering Feb. 2008收稿日期:2007?03?26,修回日期:2007?06?29 基金项目:国家重点基础研究发展规划(973)基金资助项目(编号:2003CB615805) 作者简介:王少君(1956?),男,河北省沧县人,本科,教授,物理化学专业,Tel: 0411-86323726, E-mail: ******@. 铝源前驱体对离子热法合成磷酸铝分子筛的影响王少君1, 侯蕾1, 徐云鹏2, 田志坚2, 余加祐1, 林励吾2(1. 大连轻工业学院化工系,辽宁大连 116034;2. 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连 116023) 摘要:以离子液体1-乙基-3-甲基-咪唑溴盐为溶剂和模板剂,选用不同的铝源,在常压下合成AlPO4-11分子筛. 考察了在不同铝源条件下,物料配比、晶化时间和晶化温度对合成AlPO4-11分子筛的影响. 产物通过X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段进行了表征. 结果表明铝源性质的不同导致了合成规律和合成机理的不同. 以异丙醇铝为铝源合成分子筛时,所需最佳P/Al比为3/1,分子筛的晶化速率较慢;而以碱式乙酸铝为铝源合成分子筛时,物料的P/Al摩尔比相对较低(),分子筛的合成具有更快的晶化速率. 关键词:离子液体;AlPO4-11;离子热合成;分子筛 中图分类号:; O64 文献标识码:A 文章编号:1009?606X(2008)01?0093?041 前言离子热法合成分子筛是由Morris等[1?5]在2004年提出的,是利用纯离子态化合物?离子液体替代了传统分子溶剂. 离子液体在液程范围内几乎没有蒸汽压[6],因此离子热法可以在高温常压下合成分子筛;同时离子液体独特的物理、化学和电化学性质也丰富了分子筛合成研究的内容. 离子热合成法作为一种新的分子筛合成方法具有很大的发展空间. 徐云鹏等[7,8]将离子液体与微波技术相结合在常压下合成了磷酸铝分子筛,大大地提高了晶化效率和产物的选择性. 王磊等[9]考察了有机胺对离子液体(1-丁基-3-甲基-咪唑溴盐)合成分子筛的影响,发现有机胺的加入可以改变离子热合成分子筛的选择性. 马英冲等[10]以离子液体1-乙基-3-甲基-咪唑溴盐为溶剂合成了方钠石. 目前,关于离子热合成分子筛的研究还较少,对于铝源在离子热合成中作用的研究还未见报道. 在已有工作[7?9]的基础上,本工作研究了几种典型铝源在离子热合成法合成AlPO4-11磷酸铝分子筛中的作用机理和合成规律. AlPO4-11(AEL结构)是美国联碳公司于1982年开发的磷酸铝分子筛之一, nm,具有十元环结构,具有良好的热稳定性和水热稳定性[11,12],含杂原子的AEL结构分子筛在石油化工等方面有着广泛的应用[13?15]. 2 实验 样品的制备原料:磷酸(85%,沈阳化学试剂厂)、碱式乙酸铝[Al2O(CH3COO)4?4H2O,中国医药(集团)上海