SiO_,2_@Al_,13_核壳结构复合材料的制备及其混凝性能.pdf

河北师范大学
硕士学位论文
SiO<,2>***@Al<,13>核壳结构复合材料的制备及其混凝性能
姓名:黄茂辉
申请学位级别:硕士
专业:无机化学
指导教师:陈汝芬;葛小鹏
20100406
摘要
3+
Al13 是 Al 在强制水解过程中形成的具有 Keggin 结构的铝的形态,其化学
7+
式为 Al13O4(OH)24(H2O)12 ,由于其高电荷性质,有利于对水体中颗粒物进行吸
附电中和,使颗粒物脱稳、聚集、沉降,从而达到水质净化的目的。人们通常用
Al13 的含量来评价无机高分子絮凝剂 PAC 的质量。
2- 2+
本文通过微量滴碱法,制备了不同碱化度的 PAC,并通过 SO4 /Ba 沉淀置
换法提纯了 Al13,通过高岭土模拟废水验证了不同碱化度 PAC 及 Al13 的混凝性
能;通过 Stöber 方法制备了亚微米级的粒度分布均匀的 SiO 2 球形颗粒;并以此
SiO 2 作为载体,通过静电自组装的方法制备了 SiO ******@Al13 核壳结构复合材料,讨
论了不同条件对复合材料制备的影响,并通过混凝实验对其性能进行了验证,以
期充分发挥颗粒粒度效应,而提高其混凝效果,增加其应用性。。
研究内容主要包括:
(1) PAC 及 Al13 的制备及其混凝特性
2- 2+
通过微量滴碱法制备了 PAC,并通过 SO4 /Ba 沉淀置换法提纯了 Al13,研
究了碱化度对 Al 形态分布的影响。研究表明:对于 PAC,在碱化度 B=~
时,Alb 的含量较低,不到 50%;随着碱化度的升高,在 B=~ 时,Alb 的
含量达到了 60%以上。经过提纯后的 Al13 中,Alb 的含量达到了 90%以上,并且
随着碱化度的增加,形成了不同聚集度的 Al13 聚集体,其 Ferron 活性降低了,
Alb 的含量也降低到了 60%左右。混凝实验表明,高碱化度的 PAC 电中和能力
较强,其浊度去除效果较好;而对于 Al13 来说,随着碱化度的增加,Al13 聚集体
的电中和能力及混凝特性都相对的降低了。
(2) 单分散二氧化硅的制备和表征
采用 Stöber 方法制备了粒径分布均匀的亚微米级二氧化硅。研究表明:随着
加水浓度的增加,二氧化硅的平均粒径从 170nm 增加到了 200nm,这主要受到
反应初期不稳定晶核数量的影响造成的;随着氨水浓度的增加,二氧化硅的平均
粒径也增加了,这主要是受到水解反应速率的影响;由于 TEOS 浓度的增加,三
维网络链的数量增加了,从而也促进了二氧化硅平均粒径的增加。通过优化调控
各种因素,可以制备出所需粒度的均匀的 SiO 2 球形颗粒。所制备的二氧化硅表
III
面孔多为介孔分布,在 pH=4~9 时,二氧化硅表面呈负电性。
(3) SiO ******@Al13 核壳结构材料的制备及混凝特性
通过静电自组装的方法制备了 SiO ******@Al13 核壳结构材料。研究表明:随着
Al/Si 的增加,Al13 在二氧化硅表面的负载量不断增加,当 Al/Si>1:1 时,Al13 在
二氧化硅表面包覆量的增加变化不大;随着反应温度的升高,Al 的负载量不断
减小,高温不利于 Al13 在二氧化硅表面的负载;随着碱化度的增加,Al13 通过
-
OH 连接成 Al13 的聚集体,增加了空间位阻效应,同样不利于负载。通过分析表
明,Al13 在二氧化硅表面的作用属于物理作用。混凝实验表明,复合材料相对于
Al13 来说,由于颗粒粒度效应,其所形成的颗粒较大,浊度去除效果较好。

关键词:Al13 SiO 2 核壳结构制备










IV
Abstract
7+
Al13(Al13O4(OH)24(H2O)12 ) with a Keggin structure is the formation of
aluminum in the process of forced hydrolysis of Al3+. Due to the highly charge, it is
beneficial for adsorpting and charge neutralizatiing of particles in water. And then,
the particles off-steadied, aggregated, settled, so as to achieve the purpose of water
purification. The quality