共掺杂TiO2SiO2催化剂的制备及光催化性能研究.pdf

河南大学
硕士学位论文
共掺杂TiO2/SiO2催化剂的制备及光催化性能研究
姓名:李霞
申请学位级别:硕士
专业:环境科学
指导教师:李德亮
2011-05
摘要
摘要
TiO2 是一种具有开发前景的绿色环保光催化材料,以其成本低廉、氧化性能强、化
学性质稳定、无二次污染等优点广泛应用于环境污染的治理。但是,由于其能带与导带
之间的带隙较宽,不能充分利用太阳光中的可见光部分。此外,二氧化钛的光生电子和
空穴的复合率较高,也限制其在工业上的广泛应用。研究表明,金属或者非金属掺杂是
一种提高 TiO2 光催化活性的行之有效的方法。适量的金属或者非金属元素掺杂可以改
善二氧化钛的光吸收范围、抑制光生电子和空穴的复合,是众多提高 TiO2 光催化性能
方法的首选。
本论文以氮、硼、钴、镧为掺杂元素,以 TiO2/SiO2 作为基体,分别采用原位水解
和溶胶-凝胶法制备出一系列掺杂纳米 TiO2/SiO2 光催化材料。采用透射电镜(TEM)、
X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(DRS)以及光催化测试等
对其晶体形貌和结构、电子结构、光学特性以及光催化特性进行了分析研究,取得了一
些有意义的结果,内容如下:
(1)采用化学吸附结合原位水解的方法制备了 N、Co 共掺杂 TiO2/SiO2/PS 结构复
合微球,经 600℃灼烧以除去 PS 制成空心复合微球催化剂——CNT。采用 TEM、XRD、
XPS 和 DRS 等测试手段对样品进行表征。结果表明,所得样品均为锐钛矿相 TiO2;掺
杂元素 N 在 TiO2 晶格中主要是以 Ti-O-N 键的形式存在,Co 主要是以 CoOx-MO2(M=Ti、
Si)T 表面变得更为粗糙,并且尺寸远小于未掺杂样品
TiO2/SiO2;掺杂 N、Co 后,催化剂在可见光区的响应范围明显延长,可达到 600nm;
CNT 降解罗丹明 B 的实验表明,N、Co T 在可见光下表现出较
高的光催化活性。
(2)采用溶胶-凝胶的方法制备了B、La共掺杂的TiO2/SiO2纳米复合光催化剂——
BLT。采用 TEM、XRD、DRS、扫描电镜(SEM)、热重分析(TGA)、比表面积分析(BET)
等测试手段对样品进行表征。结果表明,所得样品均为锐钛矿相TiO2,B、La元素的掺
杂抑制了样品由锐钛矿相向金红石相的转变;BLT的粒径约为60-100nm,比表面积约为
不掺杂样品TiO2/SiO2的二倍,相对于纯TiO2和B、La单掺杂的TiO2/SiO2光催化剂,BLT
纳米复合光催化剂的光吸收带边发生了明显的红移,对可见光的吸收增强;BLT降解罗
I
共掺杂 TiO2/SiO2 催化剂的制备及光催化性能研究
丹明B的实验表明,B、La共掺杂具有协同作用,在可见光下表现出较高的光催化活性。
(3)采用BLT纳米复合光催化剂在500W氙灯照射下(滤光片滤去400nm以下的紫外
光)对甲基紫、结晶紫、甲基绿和碱性红9四种碱性染料进行光催化性能研究,考察了
催化剂投加量,溶液初始浓度、溶液初始pH值等条件对光催化性能的影响。结果表明:
甲基紫、结晶紫、甲基绿和碱性红9的溶液初始pH值均为4,,
溶液初始浓度分别为85mg/L、32mg/L、60mg/L、10mg/L时,光催化效果达到最佳。最
佳条件下,%,CODcr的去除率为68%;%,
CODcr的去除率为71%;%,CODcr的去除率为76%;碱性红9的脱
%,CODcr的去除率为68%。这四种染料在可见光下光催化降解脱色速率和光
催化降解CODcr的去除率均符合准一级反应动力学模式。

关键词:TiO2,共掺杂,光催化,脱色率
II
摘要
ABSTRACT
TiO2 is one of the most promising green photocatalytic materials, which has been widely used in
environmental pollution control because of its prominent behaviors such as low cost, high oxidation,
chemical stability and no secondary pollution, etc. However, its wide band gap between valence band and
conduct